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陳宇輝/施思齊等Nature Catalysis：電池中介導(dǎo)氧化還原催化過程中動力學(xué)的閾值電位

氧化還原介質(zhì)可以通過在電極和固體絕緣存儲材料之間穿梭電子或空穴來催化Li-S和Li-O₂電池緩慢和低能效的循環(huán)。為了使介質(zhì)有效地工作，它們需要以快速動力學(xué)但盡可能低的過電位氧化固體。然而，動力學(xué)和過電位的依賴性尚不清楚，這阻礙了知情改進(jìn)。

南京工業(yè)大學(xué)陳宇輝、上海大學(xué)施思齊、奧地利科學(xué)技術(shù)學(xué)院Stefan A. Freunberger等研究了通過調(diào)整電解液中Li⁺濃度和溶劑來改變特定介質(zhì)的氧化還原電位，以介導(dǎo)Li₂S和Li₂O₂的氧化動力學(xué)。

圖1 Li₂S和Li₂O₂的介導(dǎo)氧化動力學(xué)的電位依賴性

研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)介質(zhì)的氧化還原電位通過例如電解液中的Li⁺濃度進(jìn)行調(diào)節(jié)時，它們表現(xiàn)出不同的閾值電位，其中動力學(xué)可在小至10 mV的范圍內(nèi)加速數(shù)倍，這種現(xiàn)象與介質(zhì)和電解液的類型無關(guān)。對于介導(dǎo)的Li₂S氧化，發(fā)現(xiàn)閾值為2.99V（相對于Li⁺/Li），此時動力學(xué)加速了4.4倍；對于Li₂O₂，動力學(xué)在3.56和3.74V 的閾值處增加了幾倍。

圖2 各種系統(tǒng)中Li₂O₂氧化動力學(xué)的電位依賴性

為闡明起源，作者確定了Li₂O₂的主要晶面，并用DFT檢查了主要(1120)和(0001)晶面的氧化，結(jié)果，激活快速Li⁺/e-提取然后通過歧化釋放O₂的理論過電位在這些方面是不同的，并且與實驗確定的閾值電位相匹配。

歧化作為O₂的釋放步驟，需要在過氧化物表面上相鄰的、日益缺乏鋰的 O-O 部分之間重新分配電荷，更容易移動的面，例如(1120)通過重組會經(jīng)歷更大的穩(wěn)定性，并且傾向于在較低的過電位下被氧化。為使介導(dǎo)的氧化最快，介體應(yīng)超過優(yōu)勢面的閾值電位，只要離子電導(dǎo)率保持足夠，調(diào)整電位和提高倍率能力可能就像降低鋰離子濃度一樣簡單。

因此，絕緣固體上的有效氧化還原催化需要仔細(xì)考慮存儲材料的表面條件和依賴于電解液的氧化還原電位，這可以通過鹽濃度或溶劑進(jìn)行調(diào)節(jié)。

圖3 TEMPO+在寬電位范圍內(nèi)氧化Li₂O₂的動力學(xué)

Threshold potentials for fast kinetics during mediated redox catalysis of insulators in Li–O2 and Li–S batteries. Nature Catalysis 2022. DOI: 10.1038/s41929-022-00752-z

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