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Nature Chemistry:石墨烯量子點輔助合成高金屬負(fù)載量單原子催化劑

Nature Chemistry:石墨烯量子點輔助合成高金屬負(fù)載量單原子催化劑

過渡金屬單原子催化劑在每個金屬原子位點上表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,但是金屬原子密度低(通常小于5 wt%或1 at.%)限制了它們的整體催化性能。

基于此,萊斯大學(xué)(休斯頓)的汪淏田和薩斯喀徹溫大學(xué)的胡永峰等人報道了一種利用石墨烯量子點(GQD)輔助合成高負(fù)載單原子催化劑的策略,將單原子催化劑金屬負(fù)載量推到極限在實際應(yīng)用中具有巨大潛力。

Nature Chemistry:石墨烯量子點輔助合成高金屬負(fù)載量單原子催化劑

與傳統(tǒng)的“自上而下”和“自上而下”在碳載體上合成過渡金屬單原子不同,本項工作基于石墨烯量子點的交聯(lián)與自組裝,石墨烯量子點能夠為大量孤立的金屬原子提供錨定位點,而且作為中間碳載體的石墨烯量子點在熱解過程中不會發(fā)生顯著的結(jié)構(gòu)變化,從而使得過渡金屬原子之間保持大的間距而避免產(chǎn)生聚集。

Nature Chemistry:石墨烯量子點輔助合成高金屬負(fù)載量單原子催化劑

Nature Chemistry:石墨烯量子點輔助合成高金屬負(fù)載量單原子催化劑

作者合成了Ir單原子、Pt單原子和Ni單原子催化劑,結(jié)果表明Ir單原子催化劑上Ir的負(fù)載量約為41 wt%和金屬分散為3.84 at.%。Pt單原子催化劑上Pt負(fù)載量達(dá)到32.3 wt%,同時Pt原子分散均勻,沒有產(chǎn)生聚集。利用Ni單原子催化劑進行電化學(xué)CO2還原,催化劑CO選擇性超過90%,并且反應(yīng)后的催化劑上并沒有發(fā)生任何還原團聚反應(yīng),證明高負(fù)載金屬單原子催化劑具有良好的穩(wěn)定性。

General synthesis of single-atom catalysts with high metal loading using graphene quantum dots. Nature Chemistry, 2021.?DOI:10.1038/s41557-021-00734-x

https://doi.org/10.1038/s41557-021-00734-x

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