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周興泰/朱大明AEM: 基于無鋅負極的超長壽命轉(zhuǎn)換型水系鋅離子電池

水系鋅離子電池（AZIBs）是實現(xiàn)大規(guī)模儲能的有希望的候選者，但鋅金屬負極帶來的不良副反應(yīng)和不令人滿意的循環(huán)壽命限制了其應(yīng)用潛力。

為此，中科院上海應(yīng)用物理研究所周興泰研究員、朱大明等人首次設(shè)計了一種同時具有適當硫空位（S-空位）和聚苯胺（PANI）異質(zhì)界面的CuS微花（CuS_1-x @PANI），并將其作為水系鋅離子電池的高性能轉(zhuǎn)換型負極材料。該CuS_1-x @PANI負極是通過簡單的水熱處理合成的，通過聚合同時將原子S-空位和苯胺單體注入到CuS微花中。

研究表明，該負極具有“一石三鳥”的內(nèi)在優(yōu)點：制造的S-空位增加了表面活性位點，從而增強了Zn²⁺的存儲；PANI異質(zhì)界面表現(xiàn)出顯著的離子電導(dǎo)率，同時緩解了體積膨脹并確保了復(fù)合材料在循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性；更重要的是，DFT計算結(jié)果充分證明了硫空位和異質(zhì)界面工程對該負極整體性能的協(xié)同作用。兩者的共同作用調(diào)節(jié)了界面對Zn²⁺的吸附能，促進了快速的離子反應(yīng)動力學。

圖1. CuS_1-x @PANI負極的合成與表征

因此，CuS_1-x@PANI電極在0.1 A g^-1下表現(xiàn)出215 mAh g^-1的出色容量，在10 A g^-1下2000次循環(huán)后仍具有90.7 mAh g^-1的高容量，表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。作者通過Operando同步XRD（SXRD）、Operando同步XAS和HR-STEM證實CuS_1-x @PANI的Zn²⁺存儲機制基于獨特的晶態(tài)-非晶轉(zhuǎn)化和高度可逆轉(zhuǎn)化反應(yīng)。

此外，進一步組裝的CuS_1-x@PANI||Zn_xMnO₂全電池在1 A g^-1下顯示出138 mAh g^-1的高容量，并在10 A g^-1下表現(xiàn)出創(chuàng)紀錄的高達10000次循環(huán)的超長穩(wěn)定性（容量保持率為80%），這滿足了間歇性可再生能源儲能循環(huán)壽命長、充電快、安全性高的要求且證明了該負極在實際應(yīng)用中取代鋅負極的潛力。除了報道的復(fù)合材料之外，作者預(yù)計該結(jié)構(gòu)概念將作為下一代二次電池系統(tǒng)電極材料的原型，為開發(fā)高性能搖椅AZIBs提供了新的機會。

圖2. CuS_1-x@PANI||Zn_xMnO₂全電池的電化學性能

Synergistic Engineering of Sulfur Vacancies and Heterointerfaces in Copper Sulfide Anodes for Aqueous Zn-Ion Batteries with Fast Diffusion Kinetics and an Ultralong Lifespan, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200547

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