共同一作：Zhe Liu, Nicholas Rolston
通訊作者：Tonio Buonassisi, Reinhold H. Dauskardt
通訊單位：麻省理工學(xué)院、斯坦福大學(xué)
金屬鹵化物鈣鈦礦是高效的太陽能吸收劑且與低成本溶液處理方法兼容，因而有望應(yīng)用于新興的薄膜光伏技術(shù)。目前，擴(kuò)大制造工藝是鈣鈦礦技術(shù)在商業(yè)化道路上的關(guān)鍵研究領(lǐng)域之一。盡管在使用旋涂的學(xué)術(shù)實驗室中，鈣鈦礦太陽能電池的效率超過25%，但這種處理方法無法擴(kuò)展到生產(chǎn)線。對于新的可擴(kuò)展鈣鈦礦制造工藝，通常需要數(shù)月乃至數(shù)年才能大規(guī)模實現(xiàn)工藝控制和可重復(fù)性，而評估該技術(shù)的潛力通常需要數(shù)年時間。其中，關(guān)鍵挑戰(zhàn)之一是有許多工藝參數(shù)需要在高維參數(shù)空間中共同優(yōu)化，如前體成分、速度、溫度、噴頭/噴嘴高度等。
為此，麻省理工學(xué)院Tonio Buonassisi、斯坦福大學(xué)Reinhold H. Dauskardt（共同通訊）等人提出了一種機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）引導(dǎo)的順序?qū)W習(xí)框架，用于鈣鈦礦太陽能電池的制造工藝優(yōu)化。作者將該方法應(yīng)用于快速噴涂等離子體處理（RSPP）技術(shù)，從而實現(xiàn)鈣鈦礦器件的露天制造。在篩選100個工藝條件的有限實驗預(yù)算情況下，作者證明基于RSPP制造的器件最佳效率提高至18.5%。該模型通過三項創(chuàng)新實現(xiàn)：通過將來自先前實驗的數(shù)據(jù)作為概率約束在實驗工藝之間進(jìn)行靈活的知識轉(zhuǎn)移；在選擇下一個實驗時結(jié)合主觀人類觀察和ML洞察力；在對高效器件進(jìn)行局部探索之前，使用貝葉斯優(yōu)化（BO）定位感興趣區(qū)域的自適應(yīng)策略。
此外，在虛擬基準(zhǔn)測試中，與傳統(tǒng)的實驗設(shè)計方法相比，該框架在有限的實驗預(yù)算下實現(xiàn)了更快的改進(jìn)。這項工作以“Machine learning with knowledge constraints for process optimization of open-air perovskite solar cell manufacturing”為題發(fā)表于國際頂級期刊Joule（IF=41.248）。
要點(diǎn)1：順序?qū)W習(xí)工藝優(yōu)化
對于一般框架，首先從工藝條件的實驗計劃開始，并在第一輪中使用無模型抽樣方法。然后，通過RSPP方法制造鈣鈦礦太陽能電池并在標(biāo)準(zhǔn)測試條件（STC）下使用太陽模擬器測量PCE。利用工藝參數(shù)和器件PCE的實驗數(shù)據(jù)，作者訓(xùn)練回歸模型來學(xué)習(xí)工藝-效率關(guān)系，然后預(yù)測未采樣區(qū)域的PCE。最后，通過獲取函數(shù)和約束信息對預(yù)測結(jié)果進(jìn)行評估并由此計劃進(jìn)行新一輪實驗。
圖1. 具有概率約束的鈣鈦礦太陽能電池順序?qū)W習(xí)優(yōu)化示意圖
基于之前45個工藝條件的數(shù)據(jù)集，作者將PCE性能最佳的器件定義為PCE超過17%，而性能良好的器件則定義為PCE超過15%。在BO指導(dǎo)的實驗中，其中45個工藝條件達(dá)到了>15%的PCE（47%成功率），10個工藝條件達(dá)到了>17%的PCE（12% 成功率）。相反，在拉丁超立方抽樣（LHS）指導(dǎo)的50個工藝條件的實驗中，其中6個性能良好（12%成功率），1個性能最佳（2%成功率）。此外，最佳工藝在不到100個條件下產(chǎn)生了18.5%的最佳效率，而LHS和之前實驗中的器件從未達(dá)到18%的PCE。
圖2. 利用BO等方法可視化太陽能電池PCE實驗數(shù)據(jù)
要點(diǎn)2：將知識約束納入貝葉斯優(yōu)化
由于六維參數(shù)空間難以可視化，因此作者選擇了加工速度和基板溫度兩個參數(shù)作為說明，進(jìn)而為目標(biāo)函數(shù)和兩個約束函數(shù)生成回歸模型。目標(biāo)函數(shù)包含實驗測量的主要信息，可由繪制工藝-效率關(guān)系圖獲得。概率約束的組合是基于對薄膜質(zhì)量的視覺檢查所包含的附加層（約束函數(shù)1）和以前的實驗結(jié)果（約束函數(shù)2）。
圖3. BO框架中采集函數(shù)的概率約束示意圖
進(jìn)一步，作者根據(jù)所使用的選擇標(biāo)準(zhǔn)（PCE或薄膜質(zhì)量）確定所得的采集值并為順序?qū)W習(xí)方法提供框架，即模型如何從每個批次中學(xué)習(xí)以推薦新的工藝條件從而實現(xiàn)更高的性能。其中，概率約束1是基于高質(zhì)量薄膜概率計算的，概率約束2是基于器件之前的實驗數(shù)據(jù)集中實現(xiàn)高于平均PCE的概率計算的。兩種概率約束函數(shù)都進(jìn)行了縮放以減少約束影響，并防止對采集函數(shù)的修改過于苛刻。
要點(diǎn)3：樣本分布和參數(shù)相關(guān)性的迭代可視化
包括LHS的初始采樣在內(nèi)，作者共為器件優(yōu)化進(jìn)行了5輪實驗。第1~3輪的實驗遵循BO采集功能的建議，概率約束從第1輪開始影響采集。由于預(yù)算有限，作者僅在最后一輪選擇了不同的采集方法。為了進(jìn)一步改進(jìn)PCE，作者圍繞回歸模型預(yù)測的最佳條件，在工藝條件的較小窗口內(nèi)進(jìn)行了局部優(yōu)化。
圖4. 每輪優(yōu)化中使用的工藝條件直方圖分布
為了增加找到最佳值的概率，作者使用高斯過程（GP）作為一種環(huán)柵技術(shù)來識別概率最高的區(qū)域，并結(jié)合一些技術(shù)來實現(xiàn)開發(fā)和探索的平衡。因此，最后的20個條件包括最佳模型預(yù)測條件、最佳開發(fā)條件的最近鄰及該區(qū)域需進(jìn)行更多探索的LHS條件。
圖5. 基于訓(xùn)練的回歸模型的工藝-效率關(guān)系可視化
通過將六維參數(shù)空間投影到二維成對等高線圖，可實現(xiàn)對經(jīng)過訓(xùn)練的工藝-效率關(guān)系回歸模型的可視化。對于等高線圖中的每個點(diǎn)，作者對剩余的四個變量進(jìn)行了200次抽樣并使用回歸模型預(yù)測了200個工藝條件的 PCE。這些等高線圖是二維縮減空間中最大PCE的流形圖，該流形圖還告知不同工藝變量之間的相關(guān)性及其對器件效率的影響。作者還將建議的實驗條件投影到等高線圖上，這有助于解釋算法的決策并防止每一輪的錯誤。
要點(diǎn)4：基于虛擬優(yōu)化的實驗設(shè)計方法進(jìn)行基準(zhǔn)測試
作者使用經(jīng)過充分訓(xùn)練的“教師”回歸模型進(jìn)行了模擬“虛擬”優(yōu)化，以對順序?qū)W習(xí)和傳統(tǒng)DoE方法進(jìn)行基準(zhǔn)比較。“教師”模型是一個帶有決策樹的梯度提升回歸模型，它使用為這項工作獲得的所有實驗數(shù)據(jù)（來自圖2B中所示的BO框架和LHS的數(shù)據(jù)）進(jìn)行了訓(xùn)練。
圖6. 順序?qū)W習(xí)框架與模擬工藝優(yōu)化中的其他實驗設(shè)計方法的基準(zhǔn)測試
觀察結(jié)果表明，在前100個條件中，BO方法在改善PCE方面的表現(xiàn)明顯優(yōu)于 OVATS、LHS和FS-PGS方法。BO方法可促進(jìn)在工藝優(yōu)化過程中非?？焖俚亟咏顑?yōu)，因為它在探索的少量工藝條件下表現(xiàn)出令人印象深刻的加速。在120個條件后，OVATS開始超越BO方法。此外，基于知識約束方法的BO在160個條件后開始表現(xiàn)優(yōu)于常規(guī)BO方法，F(xiàn)S-PGS方法在190個條件后趕上了BO方法。BO方法改進(jìn)速度的下降表明順序?qū)W習(xí)的未來改進(jìn)可能涉及自適應(yīng)采集策略，該策略根據(jù)算法認(rèn)為的優(yōu)勢在不同的采集方法之間切換。
在這項工作中，一種新的順序?qū)W習(xí)框架，即具有知識約束的BO方法被用于鈣鈦礦太陽能電池的工藝優(yōu)化，該框架智能地結(jié)合了先前來自初步優(yōu)化實驗的數(shù)據(jù)和研究人員對鈣鈦礦薄膜質(zhì)量的視覺評估。具有知識約束的BO框架流程有效地模仿了“常規(guī)”迭代優(yōu)化方法，并允許在優(yōu)化過程中靈活地結(jié)合多個信息源。與常規(guī)BO相比，知識約束的概念顯示出2個關(guān)鍵優(yōu)勢：在篩選100個工藝條件后在露天條件下實現(xiàn)了18.5%的效率，這是迄今為止使用RSPP方法獲得的最高PCE。此外，BO框架的真正優(yōu)勢是在少量實驗預(yù)算內(nèi)迅速接近最佳值，這可能需要進(jìn)一步開發(fā)自適應(yīng)采集策略?？傊@種具有知識約束的BO框架可廣泛應(yīng)用于鈣鈦礦光伏器件的工藝優(yōu)化和材料篩選。通過將實驗室規(guī)模器件的學(xué)習(xí)融入大面積模組的優(yōu)化，這將有助于應(yīng)對鈣鈦礦光伏擴(kuò)大化的挑戰(zhàn)。
Machine learning with knowledge constraints for process optimization of open-air perovskite solar cell manufacturing, Joule 2022. DOI: 10.1016/j.joule.2022.03.003
https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.03.003
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