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隨著日益增長(zhǎng)的能源需求與化石燃料的枯竭之間矛盾的加劇，具有零碳排放的高能量密度的氫氣被認(rèn)為是最具吸引力的化石燃料的替代品之一。

與目前昂貴且排放溫室氣體(CO₂)的產(chǎn)氫方法(如煤氣化、蒸汽甲烷重整和生物質(zhì)轉(zhuǎn)化)相比，陰極析氫反應(yīng)(HER)和陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)的電催化水分解可與太陽(yáng)能、風(fēng)能等間歇性能源結(jié)合制備高純H₂，進(jìn)而提高整個(gè)可持續(xù)能源系統(tǒng)的利用效率，被認(rèn)為是一種具有吸引力的制氫方法。然而，HER的緩慢動(dòng)力學(xué)和過(guò)高的過(guò)電位限制了其實(shí)際應(yīng)用。

迄今為止，電催化水分解的陰極HER的最優(yōu)催化劑是Pt，但地球上Pt的低儲(chǔ)量嚴(yán)格限制了它的廣泛應(yīng)用。因此，過(guò)渡金屬基化合物如鎳基硫化物由于其可調(diào)控的電子結(jié)構(gòu)、良好的電導(dǎo)率和材料的易得性而受到廣泛關(guān)注。

基于此，重慶師范大學(xué)周功兵等人制備了原位生長(zhǎng)在泡沫鎳上(NF)的由NiWO₄耦合Ni₃S₂納米纖維和NiO層組成的多層次電催化劑(NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF)。

?重慶師大CEJ：具有高指數(shù)面和電子密度優(yōu)化的納米纖維，用于堿性電催化析氫

為了評(píng)估合成材料的HER電催化性能，在1 M KOH中將Ni₃S₂/NF-1, NiWO₄-Ni₃S₂/NF-1, NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-1和NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3作為工作電極進(jìn)行了電化學(xué)測(cè)試。

為了進(jìn)行比較，還測(cè)試了NiWO₄/NF、NF、NiO/NF、Pt/C/NF的HER性能。Ni₃S₂/NF-1、NiWO₄-Ni₃S₂/NF-1、NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-1和NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3表現(xiàn)出逐漸增強(qiáng)的堿性HER活性，均優(yōu)于NiWO₄/NF、NF和NiO/NF。

特別是NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3催化劑表現(xiàn)出最好的堿性HER活性，其在10，20和100 mA cm^-2的電流密度下的過(guò)電位僅為89，130和219 mV，這優(yōu)于或可比于大多數(shù)最近報(bào)道的過(guò)渡金屬硫化鎳基電催化劑。

此外，NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3在100 mA cm^-2的電流密度下的過(guò)電位與Pt/C/NF (215 mV)相當(dāng)，表明其在HER中具有較高的催化效率。

此外，在1 M KOH中，Ni₃S₂/NF-1，NiWO₄-Ni₃S₂/NF-1，NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-1和NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3的OER性能也得到了評(píng)估。

NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3在50 mA cm^-2的電流密度下的過(guò)電位為366 mV，小于Ni₃S₂/NF-1(419 mV)、NiWO₄-Ni₃S₂/NF-1(375 mV)和NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-1(406 mV)，也與許多最近報(bào)道的過(guò)渡金屬硫化物基電催化劑相當(dāng)。

基于NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3優(yōu)異的HER和OER性能，在1 M KOH中同時(shí)使用NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3作為陰極和陽(yáng)極，評(píng)估了其全水解性能。

NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3||NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3在電壓為1.64 V時(shí)可以達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，在最近報(bào)道的過(guò)渡金屬硫化物基電催化劑中排名第一。

基于研究分析提出了催化劑的HER催化機(jī)理，從Ni₃S₂/NF-1的納米薄片到NiWO₄-Ni₃S₂/NF-1納米纖維，再到NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-1異質(zhì)納米纖維，最后到NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3異質(zhì)納米纖維的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，由于電化學(xué)活性表面積的增加以及活性位點(diǎn)逐漸增加，促進(jìn)了催化反應(yīng)的發(fā)生。同時(shí)，這種結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變也降低了電荷轉(zhuǎn)移電阻，從而提高了催化劑的導(dǎo)電性。

此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明，NiWO₄促進(jìn)了Ni₃S₂的暴露面從Ni₃S₂/NF-1的相對(duì)低指數(shù)面向NiWO₄-Ni₃S₂/NF-1、NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-1和NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF-3的高指數(shù)面的轉(zhuǎn)變，同時(shí)合成的電催化劑上S空位的增加也增加了鄰近Ni原子的局域電子密度，使Ni₃S₂的d帶中心向費(fèi)米能級(jí)正移。

Ni₃S₂暴露的高指數(shù)晶面和電子密度的增加，使Ni位點(diǎn)上的H吸附能更加適當(dāng)。這兩種效應(yīng)改善了HER中Volmer-Heyrovsky機(jī)制中的決速步驟(Volmer step，吸附H^*)，從而提高了催化劑的本征活性。這項(xiàng)工作可能為設(shè)計(jì)用于廣泛電催化應(yīng)用的穩(wěn)定的復(fù)合催化劑提供一些新的視角。

High-index-faceted and electron density-optimized Ni₃S₂ in hierarchical NiWO₄-Ni₃S₂@NiO/NF nanofibers for robust alkaline electrocatalytic hydrogen evolution, Chemical Engineering Journal, 2022, DOI: 10.1016/j.cej.2022.141188.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.141188.

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