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董全峰/鄭明森EEM：富含動(dòng)態(tài)多硫化物的SEI助力高壓Li//LiCoO2全電池

為滿足高能量密度的需求，高壓電池現(xiàn)已成為目標(biāo)。然而，該體系中鋰金屬與碳酸酯基電解液之間嚴(yán)重的副反應(yīng)會(huì)導(dǎo)致界面不穩(wěn)定，并導(dǎo)致鋰離子通量不均勻，從而加劇了鋰的枝晶生長(zhǎng)。傳統(tǒng)的固體電解質(zhì)界面（SEI）是由多種成分組成的松散固體層，一般不具備阻止鋰萌芽的功能。

廈門大學(xué)董全峰、鄭明森等基于多硫化物在酯中的溶解度，提出了一種通過(guò)構(gòu)建獨(dú)特的SEI來(lái)消除枝晶的策略，其中動(dòng)態(tài)多硫化物原位形成并被封裝在SEI中。

圖1 基于鑲嵌SEI的鋰沉積/剝離行為的示意圖

為此，2-氟苯基五氟化硫(2-FSPF)被用作碳酸酯基電解液中的添加劑，該電解液可在電池運(yùn)行期間電化學(xué)分解以形成這種富含多硫化物的界面。這些具有一定流動(dòng)性的多硫化物可以動(dòng)態(tài)粘附在鋰金屬的萌芽尖端，作為所謂的尖端抑制劑，當(dāng)尖端的局部電流密度升高時(shí)，阻礙Li⁺向尖端擴(kuò)散，從而抑制鋰金屬的進(jìn)一步生長(zhǎng)。同時(shí)，原位形成的多硫化物也是多功能SEI的重要組成部分。

圖2 SEI表征

結(jié)果，采用添加2-FSPF的1 M LiPF₆ EMC/FEC電解液（LEFF）的Li//Cu電池在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2時(shí)的平均庫(kù)侖效率高達(dá)98.39%，并可循環(huán)600次，Li//Li對(duì)稱電池的穩(wěn)定循環(huán)壽命實(shí)現(xiàn)了3500小時(shí)，這優(yōu)于最近報(bào)道的采用碳酸酯基電解液的鋰金屬電池。

此外，在1.52低N/P和3 uL mAh^-1的低E/C(electrolyte/capacity)比下，Li//高壓LiCoO₂全電池在0.2 C時(shí)獲得了346.8 Wh kg^-1的能量密度，并在0.5 C下實(shí)現(xiàn)了較高的平均庫(kù)倫效率（99.68%，100次循環(huán)）和高容量保持率（100次循環(huán)后85.50%）。此外，使用Ru/rGO作為正極，在400 mA g^-1和500 mAh g^-1下，Li-O₂電池具有近400次的穩(wěn)定循環(huán)，遠(yuǎn)優(yōu)于原始鋰負(fù)極的約135次循環(huán)。

圖3 半電池性能

A tip-inhibitor interphase embedded with soluble polysulfides for high-voltage Li metal batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12393

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