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尖晶石正極LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）因其高工作電壓和不含昂貴的鈷元素而引起了廣泛的研究興趣。然而，具有高質(zhì)量負載（面積容量> 3 mAh/cm²）的LNMO正極在長時間循環(huán)后會出現(xiàn)容量過度下降的問題，阻礙了其實際應用。

為此，加州大學圣地亞哥分校孟穎教授、張明浩博士等人通過原子層沉積（ALD）技術在LNMO電極表面構建了一層人工正極-電解質(zhì)界面（CEI），從而有效改善了厚電極的循環(huán)穩(wěn)定性。由于氧化鋁（Al₂O₃）在高壓條件下的化學穩(wěn)定性，因此，本研究選擇了Al₂O₃作為人工表面材料?；诜治鲭娮语@微鏡，作者揭示了長期循環(huán)后人工表面層的均勻性和存在性。

電化學測試表明，在截止電壓高達4.85 V的情況下，基于ALD改性LNMO電極和石墨負極組裝的全電池在300次循環(huán)后容量保持率從46.3%提高到75.3%，同時在循環(huán)期間實現(xiàn)了99.9% 的平均庫侖效率。

此外，EIS測試表明，基于未改性LNMO正極的全電池阻抗急劇上升，鋰庫存損失嚴重。而基于ALD改性LNMO正極的全電池阻抗變化在200次循環(huán)內(nèi)可忽略不計，進一步證實了電池的穩(wěn)定性。

圖1. 未改性和ALD改性LNMO厚電極的電化學性能比較

為了確定通過ALD改性提高LNMO正極性能的機制，作者在300次循環(huán)后對 LNMO正極和石墨負極進行了事后分析。結果表明，人工表面層大大減少了過渡金屬從正極處的溶解。具有石墨和未改性LNMO的電池電解液迅速降解，導致Mn/Ni濃度和水分含量從循環(huán)開始就增加。

對于ALD改性的LNMO電極，人工Al₂O₃中間相會在開始時被HF腐蝕，生成的Al-F/Al-OF由于其對HF的惰性及在水和HF溶液中的不溶性而不會被進一步腐蝕。因此，在長期循環(huán)過程中，轉化的人工界面可以很好地保留在正極表面，從而減輕過渡金屬的溶解和再沉積且為LNMO材料提供持續(xù)的保護?？傊?，這些發(fā)現(xiàn)證明了高壓正極材料的相間保護對于實現(xiàn)電池長期循環(huán)穩(wěn)定性的重要性。

圖2. ALD工藝改進具有人工表面層的LNMO電極性能示意圖

Artificial cathode electrolyte interphase for improving high voltage cycling stability of thick electrode with Co-free 5 V spinel oxides, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.04.002

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孟穎/張明浩EnSM: 人工CEI界面提高無鈷尖晶石正極的高壓穩(wěn)定性

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