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考慮到嚴(yán)重的溫室效應(yīng)和能源安全問(wèn)題，“碳達(dá)峰與碳中和”是當(dāng)前一個(gè)備受關(guān)注的全球性問(wèn)題?？稍偕鷼淠茏鳛橐环N可持續(xù)發(fā)展的候選能源，與傳統(tǒng)化石燃料相比具有熱值高、零碳排放、多種轉(zhuǎn)化和儲(chǔ)存方式等競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)。間歇性能源(太陽(yáng)能、風(fēng)能、電能等)驅(qū)動(dòng)的無(wú)碳排放水分解進(jìn)一步滿(mǎn)足了大規(guī)模制氫的環(huán)境友好要求。目前，雖然貴金屬催化劑在實(shí)際的水分解過(guò)程中顯著促進(jìn)了析氫/析氧反應(yīng)(Pt用于HER， IrO₂/RuO₂用于OER)，但其儲(chǔ)量低、價(jià)格昂貴、穩(wěn)定性差，極大地阻礙了其商業(yè)應(yīng)用。

基于此，上海理工大學(xué)郝偉舉，范金辰和李貴生(共同通訊)等人制備了一系列高效、經(jīng)濟(jì)、穩(wěn)定的鎳磷基納米球，這些納米球生長(zhǎng)在柔性、耐腐蝕的疏水石棉上(NiP_x@HA)，可用于堿性環(huán)境下模擬海水全水解。

NiP_x@HA催化劑在電流密度為10和200 mA cm^-2時(shí)，其HER過(guò)電位僅為52 mV和208 mV，低于Pt -C@HA(269 mV)，但仍略高于NiP_x@NF(45 mV和187 mV)。同時(shí)，在堿性模擬海水(1.0 M KOH + 0.5 M NaCl)和堿性天然海水(1.0 M KOH +海水)中，在100 mA cm^-2的電流密度下的過(guò)電位分別為256 mV和284 mV。

此外，NiP_x@HA對(duì)應(yīng)的Tafel斜率為98.12 mV dec^-1，與NiP_x@NF (83.76 mV dec^-1)和Pt-C@HA (133.12 mV dec^-1)接近，表明了催化過(guò)程遵循Volmer-Heyrovsky機(jī)制以及Heyrovsky是催化過(guò)程中的速率決定步驟。由于四電子參與的OER過(guò)程，調(diào)節(jié)氧中間體的吸附-脫附能，動(dòng)態(tài)促進(jìn)電子傳遞和氣體釋放至關(guān)重要。NiP_x@HA催化劑在200 mA cm^-2的電流密度下的OER過(guò)電位僅為392 mV，而a-HA在OER過(guò)程中幾乎沒(méi)有催化性能。

相比之下，NiP_x@NF只需要378 mV的過(guò)電位就可以達(dá)到相同的電流密度，NiP_x@HA和NiP_x@NF的性能都遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于IrO₂@HA催化劑。在堿性模擬海水和堿性天然海水中的測(cè)試表明，在100 mA cm^-2的電流密度下，NiP_x@HA和NiP_x@NF的OER過(guò)電位分別為367 mV和375 mV，這也暗示了其在產(chǎn)氫中的實(shí)際應(yīng)用?；贜iP_x@HA的雙功能優(yōu)越性能，在1.0 M KOH + 0.5 M NaCl 中的全水解性能測(cè)試中，NiP_x@HA||NiP_x@HA在100 mA cm^-2的電流密度下的電壓僅為1.63 V，性能超過(guò)了商業(yè)Pt-C@HA||IrO₂@HA。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，催化劑優(yōu)異的性能是由于在Ni₅P₄中引入O源所致。Ni₅P₄的ΔG_*H值在Ni位點(diǎn)低至0.07 eV，這甚至比商業(yè)Pt(-0.09 eV)更好，預(yù)測(cè)^*H吸附物質(zhì)和催化劑具有中等結(jié)合強(qiáng)度。有趣的是，O-Ni₅P₄的ΔG_*H值變得更低，甚至低至0.01 eV，這非常接近于零。同時(shí)，在整個(gè)HER過(guò)程中，最佳活性位點(diǎn)由Ni₅P₄中的Ni位點(diǎn)轉(zhuǎn)變?yōu)镺-Ni₅P₄中的P位點(diǎn)。這些結(jié)果表明，O的摻入顯著優(yōu)化了HER過(guò)程。

值得注意的是，在H@O-Ni₅P₄結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)較少的電荷轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致^*H吸附強(qiáng)度可調(diào)。另一方面，OER在堿性環(huán)境中遵循四電子步驟， P@Ni₅P₄、Ni-P@Ni₅P₄、P@O-Ni₅P₄和Ni-P@O-Ni₅P₄的過(guò)電位分別為2.51、1.78、2.01和2.05 V，均過(guò)高，無(wú)法高效促進(jìn)OER。因此，對(duì)于Ni₅P₄和Ni-P@O-Ni₅P₄，最優(yōu)的活性位點(diǎn)出現(xiàn)在Ni-top位置，Ni₅P₄的電位決定步驟是^*OH到^*O，而O-Ni₅P₄的電位決定步驟是^*O到^*OOH。

在這兩種情況下，Ni@Ni₅P₄和Ni@O-Ni₅P₄的OER自由能分別低至0.43和0.45 V。^*O/^*OOH和催化劑之間的電荷密度差進(jìn)一步證明了活性位點(diǎn)的變化，平衡了吸附中間體和催化劑之間的電荷分布，因此優(yōu)化了結(jié)合強(qiáng)度。總的來(lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)基于NiP_x的電催化劑提供了一種實(shí)用的方法，并在不久的將來(lái)為能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)提供了開(kāi)創(chuàng)性的理論理念。

Fabrication of ultra-durable and flexible NiP_x-based electrode toward high-efficient alkaline seawater splitting at industrial grade current density, Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205689.

https://doi.org/10.1002/smll.202205689.

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上海理工Small：用于堿性海水全水解的高效柔性NiPx基電極的制備

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