構(gòu)建固態(tài)鋰氧電池（SSLOB）有望解決具有揮發(fā)性和易燃有機(jī)液體電解質(zhì)的鋰氧電池（LOB）面臨的安全性和穩(wěn)定性瓶頸。然而，由于固體電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率差、界面電阻大及正極的反應(yīng)位點(diǎn)有限，高性能SSLOBs的實(shí)現(xiàn)充滿了挑戰(zhàn)。
在此，中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所張新波研究員等人提出了一種新的設(shè)計(jì)理念，即使用 3D SiO2納米纖維（NFs）膜作為支撐框架來(lái)構(gòu)建用于SSLOBs的柔性一體化正極-電解質(zhì)結(jié)構(gòu)（ICES）。在這種配置中，自支撐式3D SiO2 NFs框架是關(guān)鍵組件，其不僅作為連接復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSE）和正極的橋梁，還充當(dāng)3D陶瓷填料和多孔正極支撐以增加固體聚合物電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率和正極中的反應(yīng)位點(diǎn)。
此外，與以往SSLOB中傳統(tǒng)的獨(dú)立式正極和電解質(zhì)結(jié)構(gòu)不同，所設(shè)計(jì)的一體式結(jié)構(gòu)中的CSE和正極共享相同的框架并相互互連，從而降低了界面電阻且具有小的電池極化。重要的是，一體式結(jié)構(gòu)的CSE側(cè)還可以確保其與鋰金屬負(fù)極的牢固接觸及抑制鋰枝晶生長(zhǎng)的能力。
作為實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，作者基于一體化ICE組裝了SSLOB，還組裝了具有分離的CSE膜和碳紙基正極（CPBC）的非集成SSLOB以進(jìn)行比較。其中，具有高放電電壓的基于ICES的SSLOB表現(xiàn)出9220 mAh g-1的大放電容量，是基于CPBC的SSLOB的兩倍多，這主要?dú)w因于ICES的低界面阻抗和豐富的反應(yīng)位點(diǎn)。
此外，基于ICES的SSLOB可在500 mA g-1時(shí)以1000 mAh g-1的有限容量穩(wěn)定運(yùn)行多達(dá)145個(gè)循環(huán)，而基于CPBC的電池只能運(yùn)行50個(gè)循環(huán)。重要的是，組裝的軟包SSLOB在實(shí)際應(yīng)用中還具有出色的柔性和安全性，可在平面、對(duì)角折疊、彎曲和纏繞狀態(tài)下為紅色發(fā)光二極管燈供電?？傊?，該工作為高性能、柔性、安全SSLOB的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)提供了新的理念和方向。
圖2. 基于ICES的SSLOBs在60 °C下的電化學(xué)性能
Three Birds with One Stone: An Integrated Cathode-Electrolyte Structure for High-Performance Solid-State Lithium-Oxygen Batteries, Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202107833
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