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成果介紹

析氫反應(HER)作為一種生產(chǎn)綠色制氫的有效方法，其因傳質效率低，如氣泡附著在電極上，氣泡在電極附近分散，溶解的H₂擴散差等，從而導致電催化區(qū)域堵塞，H₂濃差過電位大。

北京航空航天大學于存明副教授、江雷院士等人報道了一種超親氣/超疏氣(SAL/SAB)協(xié)同電極，該電極通過不對稱拉普拉斯壓力來有效促進氣泡轉移，并通過縮短擴散距離來加速溶解的H₂擴散。得益于增強的傳質，SAL/SAB合作電極在-10 mA cm^-2處的過電位僅為19 mV，而在平板Pt電極上的過電位為-61 mV。通過優(yōu)化H₂SO₄濃度，SAL/SAB協(xié)同電極可以在過電位為-500 mV的情況下實現(xiàn)超高電流密度(-1867 mA cm^-2)。因此，可以設想，SAL/SAB協(xié)同策略是提高HER效率和促進各種涉氣反應的有效方法。

相關工作以《Superaerophilic/superaerophobic cooperative electrode for efficient hydrogen evolution reaction via enhanced mass transfer》為題在《Science Advances》上發(fā)表論文。

圖文導讀

圖1. 具有增強傳質的SAL/Pt平板電極的HER行為

由于HER的催化機制比較明確，選擇Pt進行概念驗證實驗。圖1A是由SAL條紋和一個Pt平板電極組成的SAL/Pt平板電極的圖像，為了確保SAL條紋與大氣連接，將部分電極區(qū)域浸泡在0.5 M H₂SO₄中。在電極上方放置一個玻璃容器作為H₂收集器。圖1B中的SEM圖像也揭示了SAL/Pt平板電極的組成。相應的潤濕性表征表明，Pt板是疏氣的，H₂泡接觸角為121.4°±5.0°；而SAL條紋是超親氣的，H₂泡接觸角為~0°。H₂氣泡在Pt平面上的粘附力為~143 μN，顯示出對H₂氣泡的高附著力，而SAL條紋由大量的SAL納米顆粒組成，這使得SAL條紋比平坦的Pt表面具有更高的氣泡粘附力。

如圖1D所示，H₂氣泡在疏氣Pt平面區(qū)域產(chǎn)生，并可通過SAL條紋輸送到H₂收集器。對于非接觸氣泡，SAL條紋處的氣墊可大大縮短H₂擴散距離，促進溶解H₂擴散(圖1E)。由于高效的氣泡轉移和溶解的H₂擴散，使HER的活性電催化位點得以重新暴露，由溶解的H₂引起的濃差過電位也大大降低。

圖2. SAL寬度(SW)和Pt電極寬度(EW)對氣泡轉移和H₂擴散的影響

SAL條帶寬度(SW)對H₂氣泡的轉移過程有重要影響(圖2A)。例如，直徑為~500 μm的H₂氣泡未能轉移到SW為250 μm的電極上，但在14 ms內(nèi)成功轉移到SW為750 μm的電極上(圖2B)。除了SW外，H₂氣泡的直徑也決定了它的傳遞效率，這兩點在圖2C中都被仔細地揭示出來。當SW為250 μm左右時，只有直徑小于500 μm的氣泡可以快速轉移(≤50 ms)，而直徑大于500 μm的氣泡則傾向于緩慢轉移(>50 ms)或固定在SAL條帶上。對于直徑大于500 μm的SW，可以及時輸送直徑為~125至~1000 μm的氣泡。

附著在Pt電極區(qū)域的氣泡與困在SAL條帶上的氣墊之間的不對稱拉普拉斯壓力Δp是氣泡傳遞的驅動力，可以通過下面的公式進行理解：

其中γ為水的表面張力，δ為氣墊的厚度，R_bubble為氣泡半徑，w為SW。由上式可知，氣泡體積越小，SW越大，產(chǎn)生的Δp越大，促進氣泡轉移。然而，寬度較大的SAL條帶將消耗更多的電極表面積。在進一步設計用于HER的SAL/SAB協(xié)同電極時，考慮了氣泡的傳輸能力和電極表面利用率，選擇了寬度為500 μm的SAL。

電極寬度(EW)在氣泡傳遞中也起著關鍵作用(圖2D)。如圖2E所示，H₂氣泡生長并附著在空白電極上，即沒有SAL條紋的Pt電極。引入SAL條紋后，產(chǎn)生的H₂氣泡的大小受到很大的限制，有利于H₂氣泡與SAL條紋處的氣墊相結合。因此，在SAL/Pt平板電極上產(chǎn)生的H₂氣泡可以及時運輸出反應體系，從而使電極表面得到暴露，促進HER。

圖3. 電極的H₂氣泡行為和HER性能

電極區(qū)域的潤濕性對氣泡行為和HER性能也有很大影響。圖3 (A至D)分別顯示了平板Pt電極、SAB Pt電極、SAL/平板Pt電極和SAL/SAB Pt電極上的氣泡行為。由于H₂氣泡的粘附力較大，在平板Pt上可以明顯觀察到嚴重的氣泡粘附，從而形成較大的死區(qū)，即氣泡覆蓋。雖然可以極大地避免氣泡覆蓋的問題，但在電極界面附近仍然存在大量釋放的H₂氣泡，即氣泡分散，這也對HER的傳質產(chǎn)生了負面影響。在SAL/Pt平板電極上，SAL條紋處的氣墊可以有效地增強溶解的H₂的擴散，但只能部分解決氣泡覆蓋的問題，因為Pt對產(chǎn)生的H₂氣泡具有較大的附著力(圖3C)。

通過將具有超疏氣性的納米Pt應用于SAL/SAB電極(標記為SAL/SAB Pt，圖3d)。由于納米Pt的粘附力較低，產(chǎn)生的H₂氣泡在2 ms內(nèi)就能有效地通過SAL條帶轉移，因此在SAB Pt區(qū)域只能觀察到少量的H₂氣泡，這表明SAL/SAB Pt電極比SAL/Pt電極能實現(xiàn)更高效的氣泡轉移。

進一步測試了上述電極在0.5 M H₂SO₄中的HER性能。圖3E中的HER極化曲線和圖3F中不同過電位下的電流密度表明，SAL/SAB Pt電極具有最好的HER性能。在過電位為-300 mV時，平板Pt電極、SAB Pt電極、SAL/Pt平板電極和SAL/SAB Pt電極的電流密度分別為-47.7、-149.5、-231.3和-471 mA cm^-2。此外，在SAL/SAB Pt電極、SAL/Pt平板電極、SAB Pt電極和Pt電極上也實現(xiàn)了類似的26.3、29.4、30.2和30.1 mV dec^-1的Tafel斜率(圖3G)。

圖4. Ti基SAL/SAB協(xié)同電極的改善HER性能

為了進一步將此概念推向實際應用，選擇鈦(Ti)作為基底，并在SAL條紋之間的電極區(qū)域沉積Pt團簇，以實現(xiàn)Ti基SAL/SAB協(xié)同電極。該電極的氣泡接觸角為~161.6°，表現(xiàn)出超疏氣性質。生成的H₂氣泡能在2 ms內(nèi)及時通過SAL條紋轉移，顯示出其良好的氣泡轉移能力(圖4C)。

由于高效的氣泡轉移和增強的H₂擴散，Ti基SAL/SAB電極在0.5 M H₂SO₄中表現(xiàn)出出色的HER性能，與Ti基SAB Pt電極相比，其只需要19 mV的極低過電位就能達到-10 mA cm^-2的電流密度。Ti基SAL/SAB Pt電極在各種過電位下的電流密度也遠高于Ti基SAB Pt電極，表現(xiàn)出優(yōu)異的HER性能。Tafel分析表明，Ti基SAL/SAB Pt電極的HER動力學比Ti基SAB Pt電極快得多。

文獻信息

Superaerophilic/superaerophobic cooperative electrode for efficient hydrogen evolution reaction via enhanced mass transfer，Science Advances，2023.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add6978

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