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前? 言

由于最大化的原子效率和提高的固有催化活性，單原子催化劑（SACs）被廣泛的研究。目前，制備SACs的傳統(tǒng)合成策略主要基于金屬物種在載體或載體前體上的預(yù)吸附，以及熱化學(xué)處理或還原過(guò)程。

通常涉及復(fù)雜和高成本的濕化學(xué)合成程序、復(fù)雜的宿主材料制備以及錨定位點(diǎn)的復(fù)雜生成和操作。因此，亟需開(kāi)發(fā)簡(jiǎn)單、低成本且通用的合成方法來(lái)構(gòu)建定義明確的SACs。

近日，澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人在Nature Synthesis上發(fā)表了題為“A general approach to 3D-printed single atom catalysts”的文章。

作者開(kāi)發(fā)了一種3D打印策略，以高產(chǎn)率制備SACs。該策略適用于各種合成參數(shù)，包括過(guò)渡金屬原子、金屬負(fù)載、配位環(huán)境和材料的空間幾何結(jié)構(gòu)。這種3D打印技術(shù)能夠制造具有所需幾何形狀的SACs，并為SACs的可擴(kuò)展生產(chǎn)提供了可能性。

詳見(jiàn)：重磅！喬世璋Nature Synthesis！單原子制備規(guī)?；?！

成果展示

圖1. SACs的3D打印和表征

基于此，新加坡南洋理工大學(xué)樓雄文教授和阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)張華彬教授聯(lián)合在上Nature Synthesis上發(fā)表了題為“3D printing of single-atom catalysts”的評(píng)論文章！該策略利用天然聚合物（明膠、明膠甲基丙烯酰（GelMA）等）作為油墨，成本低且易獲得，因此該3D打印方法經(jīng)濟(jì)實(shí)惠且簡(jiǎn)單。厘米級(jí)的3D前驅(qū)體通過(guò)3D打印直接自動(dòng)構(gòu)建，然后冷凍干燥去除殘留水分。

接著，冷凍干燥的樣品被熱裂解，以得到明膠或GelMA88衍生碳負(fù)載的3D打印SACs。SEM顯示，通過(guò)3D打印技術(shù)生成的材料的結(jié)構(gòu)，在熱解過(guò)程后被很好的保留。通過(guò)HAADF-STEM表征，可直接觀察到孤立的反應(yīng)中心，證明了成功地制備了SACs。

本研究通過(guò)調(diào)整過(guò)渡金屬原子類型、負(fù)載量、配位環(huán)境等參數(shù)，都可在對(duì)金屬物種的原子彌散變化最小的情況下進(jìn)行控制。通過(guò)改變油墨中相應(yīng)的金屬（Co、Ni）乙酰丙酮前驅(qū)體的濃度，分離反應(yīng)中心的金屬負(fù)載含量由3.9%提高到20.8%。

此外，作者還開(kāi)發(fā)了一種后合成處理，可以改變金屬中心的配位環(huán)境。通過(guò)改變打印參數(shù)，還可控制3D打印前體的孔尺寸、3D打印材料的圖案和制備樣品的尺寸。

其中，3D打印的Fe-SAC催化硝酸鹽還原反應(yīng)時(shí)，表現(xiàn)出顯著增加的氨產(chǎn)量。SACs的最終研究目標(biāo)是：確定其與傳統(tǒng)顆?；呋瘎┫啾鹊膬?yōu)勢(shì)；實(shí)現(xiàn)催化劑的規(guī)?；a(chǎn)；實(shí)現(xiàn)其在各種研究和工業(yè)應(yīng)用中的應(yīng)用。

然而，該技術(shù)目前還不適用于具有不同載體的SACs的合成，如半導(dǎo)體和沸石，因此還需要進(jìn)行更多的工作。SACs的大規(guī)模制備可能產(chǎn)生連鎖反應(yīng)，使有價(jià)值的燃料和化學(xué)品能夠以非常理想的方式可持續(xù)生產(chǎn)。但是，還需要進(jìn)一步發(fā)展不同納米材料的標(biāo)準(zhǔn)化工藝參數(shù)和可編程合成方法。

文獻(xiàn)信息

3D printing of single-atom catalysts. Nature Synthesis, 2023, DOI: 10.1038/s44160-022-00207-0.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00207-0.

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樓雄文&張華彬，最新Nature Synthesis評(píng)論！

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