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麥立強(qiáng)/徐林ACS Energy Lett.: 兩性離子雙功能層，實(shí)現(xiàn)2600小時(shí)鍍鋅/剝離！

鋅金屬負(fù)極存在嚴(yán)重的枝晶問題和鈍化副產(chǎn)物，限制了鋅離子電池的實(shí)際應(yīng)用。因此，開發(fā)一種簡(jiǎn)單有效的方法來精確調(diào)節(jié)負(fù)極/電解質(zhì)界面以構(gòu)建穩(wěn)定的鋅負(fù)極至關(guān)重要。

在此，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授、徐林研究員等人開發(fā)了一種雙功能聚兩性離子液體（PZIL）離子遷移層以防止枝晶生長并抑制腐蝕反應(yīng)，從而穩(wěn)定鋅金屬負(fù)極。其中，這種由1-乙烯基-3-（羧甲基）-咪唑鎓和丙烯酰胺自由基共聚形成的PZIL人工保護(hù)層（PZIL-Zn）是在鋅箔表面制備的。

研究表明，PZIL的3D多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可防止該涂層溶解在水系電解液中。此外，聚合物鏈段上的含氧官能團(tuán)在電化學(xué)過程中與鋅金屬有很強(qiáng)的粘附性。一方面，該P(yáng)ZIL功能層可以阻礙電解液與鋅負(fù)極的直接接觸，這歸因于兩性離子基團(tuán)與水分子之間的強(qiáng)吸引力，有效促進(jìn)了去溶劑化過程并防止了鋅金屬負(fù)極的腐蝕。另一方面，DFT計(jì)算證明，兩性離子鏈上的陰離子有利于鋅離子的均勻分布。鋅離子均勻地沉積在鋅金屬表面，從而阻止鋅枝晶的猖獗生長。

圖1. 純Zn和PZIL-Zn負(fù)極重復(fù)剝離/鍍鋅的示意圖及調(diào)控機(jī)制

因此，在1 mA cm^-2、1 mAh cm^-2下PZIL-Zn表現(xiàn)出長達(dá)2600小時(shí)的鍍鋅/剝離循環(huán)及~50 mV的低沉積電位，而純Zn負(fù)極的電壓在84 h時(shí)突然下降，這意味著電池發(fā)生了短路。此外，PZIL-Cu上Zn的可逆電鍍/剝離可高達(dá)1000次循環(huán)，平均CE高達(dá)99.65%。

更重要的是，通過使用MnO₂/CNT作為正極組裝的全電池在500次循環(huán)后仍保持205 mAh g^-1的容量和90% 的高容量保持率。采用 PZIL-Zn的軟包電池也表現(xiàn)出穩(wěn)定的開路電壓，兩個(gè)軟包電池可以串聯(lián)連接使LED指示器在彎曲下成功工作，表明PZIL-Zn本質(zhì)上是柔性的?？傊?，這種簡(jiǎn)單的兩性離子雙功能層促進(jìn)了無枝晶鋅金屬電沉積，對(duì)該機(jī)理的深入理解為下一代水系電池提供了新的視角。

圖2. 基于純Zn和PZIL-Zn負(fù)極的全電池性能

Zwitterionic Bifunctional Layer for Reversible Zn Anode, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00124

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