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首爾大學(xué)/三星Nature子刊：可滿足商業(yè)應(yīng)用壽命要求的鋰金屬固態(tài)電池!

采用固態(tài)電解質(zhì)的鋰金屬電池因其增強(qiáng)的能量密度和安全性而被認(rèn)為是下一代鋰電池。然而，鋰金屬和固態(tài)電解質(zhì)之間的界面不穩(wěn)定性限制了它們?cè)趯?shí)際電池中的應(yīng)用。

首爾大學(xué)Kisuk Kang、三星高級(jí)技術(shù)學(xué)院Ju-Sik Kim、Dongmin Im等報(bào)道了使用定制石榴石型Li_7-xLa_3-aZr_2-bO₁₂(LLZO)固態(tài)電解質(zhì)的鋰金屬電池，其表現(xiàn)出卓越的穩(wěn)定性和能量密度，可滿足商業(yè)應(yīng)用的壽命要求。

圖1. 摻雜LLZO對(duì)鋰金屬的穩(wěn)定性

最近對(duì)鋰傳播的研究表明，LLZO的電子導(dǎo)電性有助于在LLZO內(nèi)部形成大量鋰，從而導(dǎo)致過早短路。盡管潛在的機(jī)制尚有爭議，但研究已經(jīng)開始表明，固態(tài)電解質(zhì)的非零電子電導(dǎo)率會(huì)促進(jìn)鋰在電解質(zhì)的體相和晶界處成核。特別是，沿晶界較高的電子電導(dǎo)率可能有助于鋰金屬在整個(gè)電解質(zhì)中的成核和生長，加速兩個(gè)電極之間的短路。

此外，以前的文獻(xiàn)報(bào)道表明，摻雜的LLZO在與界面處的鋰金屬接觸時(shí)可以通過化學(xué)/電化學(xué)還原產(chǎn)生電子導(dǎo)電副產(chǎn)物。如果鋰金屬沿晶界析出，隨后具有高電子電導(dǎo)率的副產(chǎn)物不能鈍化分解反應(yīng)，因此會(huì)更嚴(yán)重地加速摻雜LLZO固態(tài)電解質(zhì)中沿晶界的短路。因此，在這項(xiàng)研究中，作者特別關(guān)注沿晶界潛在的副產(chǎn)物形成，通過定制LLZO基固態(tài)電解質(zhì)以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定性和防止鋰傳播的鈍化。為實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，作者研究了用各種鋰金屬摻雜劑摻雜的LLZO的穩(wěn)定性。

隨后，通過滲透LLZO固態(tài)電解質(zhì)顆粒的基于溶液的蝕刻來選擇性地改變晶界，可以預(yù)見，這種處理將伴隨著特別是晶界處的實(shí)質(zhì)性成分變化，例如，在酸蝕刻過程中質(zhì)子取代鋰。這有望抑制導(dǎo)電副產(chǎn)物的形成，同時(shí)保持摻雜LLZO的高體離子導(dǎo)電性。此外，作者揭示了這種的界面處理方法可有效地釋放LLZO中的殘余應(yīng)力，并有助于維持界面處的完整接觸。

圖2. 具有表面定制的LLZO和鋰金屬負(fù)極的電池的電化學(xué)性能

實(shí)驗(yàn)證明，合理選擇摻雜劑和蝕刻劑可以顯著提高由傳統(tǒng)正極（即 LiNi_1/3Co_1/3Mn_1/3O₂(NCM111)、薄鋰金屬負(fù)極（20?μm）和LLZO電解質(zhì)組成的實(shí)際全電池的性能。該電池以C/2倍率循環(huán)1000次后面容量為3.2?mAh?cm^-2，容量保持率為95.0%。此外，基于110 μm厚Ta-LLZO固態(tài)電解質(zhì)的新電池的可行性進(jìn)一步表明其在提供高能量密度方面的潛力(470?Wh?L^-1)。更重要的是，采用5 mAh?cm^-2復(fù)合正極的全固態(tài)電池在3?mA?cm^-2時(shí)也能提供4000?mAh?cm^-2。

這是首份展示可滿足一般商業(yè)應(yīng)用壽命要求的基于鋰金屬負(fù)極的固態(tài)電池的報(bào)告：

(i)500次循環(huán)而不發(fā)生鋰金屬短路；

(ii)工作電流密度為1.5?mA?cm^-2（0.5?C）；

(iii)每次循環(huán)的鋰金屬利用率超過3?mAh?cm^-2。

這些發(fā)現(xiàn)有望通過強(qiáng)調(diào)設(shè)計(jì)固態(tài)電解質(zhì)體相和晶界的耦合方法在實(shí)現(xiàn)固態(tài)電池長期穩(wěn)定性方面發(fā)揮關(guān)鍵作用，并進(jìn)一步推動(dòng)具有石榴石固態(tài)電解質(zhì)的固態(tài)電池的發(fā)展。

圖3. NCM111/質(zhì)子化Ta-LLZO/Li電池的電化學(xué)性能

High-energy and durable lithium metal batteries using garnet-type solid electrolytes with tailored lithium-metal compatibility. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29531-x

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