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第一作者：朱建功副教授

通訊作者：戴海峰教授、Michael Knapp

通訊單位：同濟(jì)大學(xué)、德國(guó)卡爾斯魯厄理工學(xué)院（KIT）

研究背景

鋰離子電池健康狀態(tài)（SoH）已被用作衡量使用狀態(tài)的指標(biāo)，通常用相對(duì)剩余容量與初始容量的比率來表示。準(zhǔn)確的容量估計(jì)具有挑戰(zhàn)性但至關(guān)重要，可用于準(zhǔn)確預(yù)測(cè)行駛里程并計(jì)算最大儲(chǔ)能能力。通常，電池容量是在完全充電后通過完全放電過程獲得的。然而，現(xiàn)實(shí)場(chǎng)景中電池放電依賴于用戶行為，很少有完整的放電曲線用于車載電池健康監(jiān)測(cè)。研究表明，利用弛豫電壓曲線特征可在無需額外循環(huán)信息的情況下估計(jì)電池容量。然而，電池的弛豫電壓曲線尚未通過機(jī)器學(xué)習(xí)方法對(duì)來自不同電池類型的大規(guī)模數(shù)據(jù)進(jìn)行系統(tǒng)研究。

工作簡(jiǎn)介

為此，同濟(jì)大學(xué)戴海峰教授、德國(guó)卡爾斯魯厄理工學(xué)院（KIT）Michael Knapp（共同通訊）等人提出了一種基于從電池弛豫電壓中提取特征并將其用于電池容量估計(jì)的機(jī)器學(xué)習(xí)方法，該方法無需任何先前的循環(huán)信息。作者報(bào)道了包含各種條件下循環(huán)的130個(gè)商用鋰離子電池的3個(gè)數(shù)據(jù)集的研究，以評(píng)估容量估計(jì)方法。其中，一個(gè)測(cè)試數(shù)據(jù)集用于構(gòu)建基于LiNi_0.86Co_0.11Al_0.03O₂（NCA）正極的電池模型。用于驗(yàn)證的2個(gè)數(shù)據(jù)集分別基于LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.07O₂（NCM）正極和Li(NiCoMn)O₂– Li(NiCoAl)O₂（NCM+NCA）正極混合物的電池。對(duì)于用于模型構(gòu)建的數(shù)據(jù)集，最佳模型的均方根誤差（RMSE）為1.1%。然后通過向基礎(chǔ)模型添加特征線性變換來開發(fā)遷移學(xué)習(xí)模型，該擴(kuò)展模型在用于模型驗(yàn)證的2個(gè)數(shù)據(jù)集上實(shí)現(xiàn)了1.7%的RMSE，證實(shí)了利用電池弛豫電壓的容量估計(jì)方法的普適性。該工作以“Data-driven capacity estimation of commercial lithium-ion batteries from voltage relaxation”為題發(fā)表于國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Communications（IF=14.919）。

圖文詳情

要點(diǎn)1：數(shù)據(jù)生成

本研究創(chuàng)建了關(guān)于NCA、NCM和NCM + NCA電池的大型循環(huán)數(shù)據(jù)集，其中一個(gè)數(shù)據(jù)單元包括具有以下放電容量的完全充電后的弛豫電壓曲線。每條弛豫電壓曲線都轉(zhuǎn)化為6個(gè)統(tǒng)計(jì)特征，即方差（Var）、偏度（Ske）、最大值（Max）、最小值（Min）、均值（Mean）和超峰度（Kur）。從NCA、NCM和NCM + NCA單元收集的數(shù)據(jù)集分別命名為數(shù)據(jù)集1、2和3。數(shù)據(jù)集1用于基礎(chǔ)模型訓(xùn)練和測(cè)試，數(shù)據(jù)集2 和3用于通過遷移學(xué)習(xí)評(píng)估和提高所提出方法的通用性。

表1. 數(shù)據(jù)集生成的循環(huán)電池和循環(huán)條件

Nature子刊：誤差1.7%，機(jī)器學(xué)習(xí)助力電池容量估計(jì)！

圖1a顯示了NCA電池使用0.5 C充電倍率的完整循環(huán)曲線，包括5個(gè)過程，即（I）恒流充電，（II）恒壓充電，（III）充電后弛豫，（IV）恒流放電和（V）放電后弛豫，其中恒流放電容量被視為循環(huán)期間的電池剩余容量。NCA和NCM電池的恒壓充電和恒流放電之間的弛豫時(shí)間為30 min，實(shí)際采樣時(shí)間為120 s，NCM + NCA電池為60 min，采樣時(shí)間為30 s。如圖1b所示，電池弛豫期間的起始和終止電壓隨循環(huán)次數(shù)增加呈下降趨勢(shì)。

圖1. 電池循環(huán)數(shù)據(jù)

NCA電池的電池容量與循環(huán)次數(shù)的函數(shù)關(guān)系如圖1c所示，在100~71%的容量窗口中，循環(huán)次數(shù)從50到800不等。很明顯，充電電流和溫度都對(duì)容量衰減有很大影響，且電池容量顯示出明顯變化。NCM電池的循環(huán)數(shù)據(jù)如圖1d所示，在250和500次循環(huán)（25℃）、1250和1500次循環(huán)（35℃）及45°C下約1000次循環(huán)之間疲勞剩余容量降至71%。因此，將溫度提高到35和45°C對(duì)容量保持有有益影響，且充電電流處于電池可處理極限。NCM?+?NCA電池的循環(huán)數(shù)據(jù)如圖1e所示，在任何循環(huán)放電倍率都表現(xiàn)出線性衰減趨勢(shì)，在750~850次循環(huán)中出現(xiàn)71%的剩余容量，表明電池循環(huán)條件的影響。

要點(diǎn)2：特征提取

圖2a中的Var代表了一個(gè)弛豫過程中電壓點(diǎn)的分布，Var隨容量衰減而減小意味著弛豫電壓隨循環(huán)次數(shù)增加呈現(xiàn)出更尖銳的分布，Ske和Kur都使用Var進(jìn)行歸一化并用于描述相應(yīng)電壓曲線的形狀。圖2b中的Ske對(duì)于幾乎所有循環(huán)條件都是正的，表明超過一半的采樣電壓數(shù)據(jù)低于平均電壓，即相對(duì)于弛豫時(shí)間電壓下降最初很快然后逐漸減慢。

圖2. 從電壓弛豫曲線中提取的特征作為 NCA電池容量的函數(shù)

此外，圖2c中的Max呈現(xiàn)出所有循環(huán)條件下最大電壓隨容量下降的單調(diào)下降。如圖2d~e所示，Min和Mean相對(duì)于容量減少先增加后減少。圖2f所示的Kur是從原始數(shù)據(jù)的峰態(tài)減去正態(tài)分布的峰態(tài)得到的超峰態(tài)。對(duì)于所有循環(huán)條件，過度峰態(tài)都是負(fù)的，這意味著弛豫電壓的分布比正態(tài)分布更溫和。

要點(diǎn)3：容量估計(jì)

在本研究中，XGBoost被選為主要的機(jī)器學(xué)習(xí)方法，ElasticNet作為多元線性模型用于比較，支持向量機(jī)（SVR）模型用于遷移學(xué)習(xí)方法驗(yàn)證。作者通過使用不同的特征組合來減少輸入的數(shù)量并簡(jiǎn)化模型的復(fù)雜性來執(zhí)行特征縮減，使用XGBoost方法在不同特征組合下比較交叉驗(yàn)證RMSE。

圖3. 基于不同特征組合的XGBoost方法的交叉驗(yàn)證RMSE比較

從圖中可看出，RMSE隨特征數(shù)量的增加逐漸降低，使用3個(gè)特征后的準(zhǔn)確率提升不再明顯。其中，通過三個(gè)特征組合中的[Var, Ske, Max]輸入可得到最佳的估計(jì)結(jié)果。在XGBoost方法中，訓(xùn)練和測(cè)試的RMSE隨弛豫時(shí)間增加而減小，說明較長(zhǎng)的弛豫時(shí)間會(huì)提高模型精度。因此，作者將30min后電壓弛豫的Var、Ske和Max提取為基礎(chǔ)模型的輸入。

圖4. 不同估計(jì)方法輸入三個(gè)特征[Var, Ske, Max]的容量估計(jì)結(jié)果

如圖4所示，XGBoost和SVR的測(cè)試RMSE均達(dá)到1.1%，表現(xiàn)出優(yōu)于線性模型的性能。訓(xùn)練和測(cè)試的RMSE接近，說明數(shù)據(jù)拆分的有效性。此外，作者從報(bào)道的容量估計(jì)方法中選擇代表性方法與本研究進(jìn)行了比較。對(duì)于大型數(shù)據(jù)集，所提出的使用靜息電壓的方法可實(shí)現(xiàn)良好的估計(jì)精度（1.0%）。然而，獲取特定充電電壓曲線存在挑戰(zhàn)。本研究無需特定工作條件和電壓范圍即可輕松獲得電池充滿電的弛豫過程，從而為電池容量估算提供了新視角。

表2. 基于電壓特征進(jìn)行電池容量估計(jì)的不同模型測(cè)試RMSE比較

要點(diǎn)4：物理解釋

交流電化學(xué)阻抗提供了關(guān)于容量衰減機(jī)制的頻域信息，因此每個(gè)循環(huán)組的主要老化因素通過擬合電化學(xué)阻抗參數(shù)進(jìn)行討論?；旧?，R0的增加可能是由于電解液中的接觸損失和離子電導(dǎo)率的降低。R1代表與SEI相關(guān)的電阻，由高頻下的半圓表示。R2是描述電化學(xué)反應(yīng)速率的電荷轉(zhuǎn)移電阻，它與顆粒開裂導(dǎo)致電極材料損失有關(guān)。分析表明，三種電池內(nèi)部衰減機(jī)制的多樣性導(dǎo)致了各種衰減路徑，這可以解釋在電池容量估計(jì)中應(yīng)用簡(jiǎn)單線性模型的困難性。此外，似乎不同的電池類型在一定程度上遵循相似的衰減規(guī)則，這啟發(fā)了驗(yàn)證時(shí)遷移學(xué)習(xí)的使用。

圖5. 電池循環(huán)過程中的交流電化學(xué)阻抗變化

要點(diǎn)5：遷移學(xué)習(xí)驗(yàn)證

為了適應(yīng)數(shù)據(jù)集2和3中存在的電壓特征變化，作者提出了遷移學(xué)習(xí)（TL）方法。模型權(quán)重通過數(shù)據(jù)集1進(jìn)行預(yù)訓(xùn)練以獲得基礎(chǔ)模型，然后將數(shù)據(jù)集2和3 中的一些新數(shù)據(jù)單元設(shè)置為輸入變量，以重新訓(xùn)練TL模型。作者基于具有微調(diào)策略的兩種TL方法（TL1和TL2）來調(diào)整新添加層的權(quán)重，而其他層的權(quán)重保持不變。TL1表示在容量輸出之前增加了一個(gè)線性變換層，TL2意味著在基礎(chǔ)模型之前構(gòu)建一個(gè)線性變換層以適應(yīng)輸入特征。

圖6. 遷移學(xué)習(xí)估計(jì)容量與實(shí)際容量的測(cè)試結(jié)果

數(shù)據(jù)集2和3的最佳準(zhǔn)確度均由SVR使用TL2達(dá)到，測(cè)試RMSE分別為1.7和 1.6%。因此，TL2提高了估計(jì)精度，原因是輸入特征的線性變換有助于模型適應(yīng)電池類型的差異。此外，SVR比XGBoost更適合遷移學(xué)習(xí)，可能的原因是XGBoost是一個(gè)離散梯度提升框架，即使在基礎(chǔ)模型之前添加了一個(gè)新層，模型的輸出也會(huì)受到基礎(chǔ)模型的限制。SVR 是一個(gè)基于內(nèi)核的框架，其中連續(xù)計(jì)算在TL2下實(shí)現(xiàn)了更好的預(yù)測(cè)。

文章小結(jié)

總之，研究人員提出了一種不需要來自先前循環(huán)信息來估計(jì)電池容量的方法，該方法使用從電壓弛豫曲線中提取的三個(gè)統(tǒng)計(jì)特征（[Var, Ske, Max]）作為輸入來預(yù)測(cè)容量。采用遷移學(xué)習(xí)嵌入機(jī)器學(xué)習(xí)方法基于130個(gè)電池循環(huán)數(shù)據(jù)建立合適的模型并驗(yàn)證該方法，其中最佳基礎(chǔ)模型的RMSE為1.1%，添加線性變換層的遷移學(xué)習(xí)在不同電池上的RMSE為1.7%。在保證輸入數(shù)據(jù)的變化以提高該方法適用性的情況下，遷移學(xué)習(xí)的再訓(xùn)練只需要少量的數(shù)據(jù)單元。因此，該方法無需特定工作條件和電壓范圍即可輕松獲得電池充滿電后的弛豫過程，為使用數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法估算電池容量提供了新的可能性。

文獻(xiàn)信息

Zhu, J., Wang, Y., Huang, Y. et al. Data-driven capacity estimation of commercial lithium-ion batteries from voltage relaxation.?Nat Commun 13, 2261 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-29837-w

原創(chuàng)文章，作者：v-suan，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/14/a6cdbcbc08/

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