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尿素[CO(NH₂)₂]是養(yǎng)活世界上一半以上人口的重要肥料，主要是用氨(NH₃)和二氧化碳(CO₂)合成的。其中，Haber-Bosch法在NH₃工業(yè)生產(chǎn)中仍占主導(dǎo)地位，其中約80%的氨為尿素合成提供原料。這種過程涉及在惡劣條件下(100-200 bar和400-500°C)運(yùn)行的能源密集型反應(yīng)，占全球能源消耗的2%以上。為了減少對(duì)化石燃料的依賴，從而降低環(huán)境污染，人們投入了巨大的精力來開發(fā)創(chuàng)新路線，使NH₃在更溫和的條件下合成，比如eNRR，但是該領(lǐng)域進(jìn)展緩慢，產(chǎn)率和選擇性都不高。因此直接生成尿素也成為一種替代反應(yīng)，受到人們的關(guān)注。

2020年，湖南大學(xué)教授王雙印教授在Nature Chemistry上發(fā)表論文，利用電催化方法將N₂和CO₂在H₂O中偶聯(lián)，在環(huán)境條件下生成尿素。該過程是在TiO₂納米片上使用由PdCu合金納米顆粒組成的電催化劑進(jìn)行的。這種偶聯(lián)反應(yīng)通過*N=N*與CO之間的熱力學(xué)自發(fā)反應(yīng)生成C-N鍵。用同位素標(biāo)記對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了識(shí)別和定量，并用同位素標(biāo)記的同步輻射傅里葉變換紅外光譜研究了機(jī)理。尿素的生成速率為3.36 mmol g^-1 h^-1，相應(yīng)的法拉第效率為8.92%。

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盡管使用的電催化劑實(shí)現(xiàn)了有效的C-N偶聯(lián)，但此工作仍然需要打破氮的N≡N鍵，面臨著與氮?dú)膺€原相似的問題。因此法拉第效率并不高，產(chǎn)量也非常有限。

為了改進(jìn)以上工作，德州大學(xué)奧斯丁分校余桂華教授、南洋理工大學(xué)顏清宇教授/李述周教授、中科大宋禮教授等人合作，在Nature Sustainability上發(fā)表重要工作，作者在此報(bào)道了一種更可持續(xù)的電催化方法，該方法允許在環(huán)境條件下用氫氧化銦催化劑直接和選擇性地從硝酸根和二氧化碳中合成尿素。結(jié)果表明，在-0.6 V（VS RHE）電位下，法拉第效率、氮選擇性和碳選擇性分別達(dá)到53.4%、82.9%和~100%，產(chǎn)量為533.1 μg h^?1 mg_cat.^?1（尿素分子量為60，可以自行轉(zhuǎn)換一下，和Nature Chemistry對(duì)比一下性能）。

理論計(jì)算表明，C-N偶聯(lián)的關(guān)鍵步驟是由*NO₂和*CO₂中間體之間的反應(yīng)引起的，*NO₂和*CO₂中間體傾向于早期在{100}晶面上直接耦合，而不是在{110}晶面上，因?yàn)閧100}面上的能量勢(shì)壘較低，這導(dǎo)致了In(OH)₃的面依賴活性。

與單獨(dú)的*NO₂或*CO₂質(zhì)子化形成鮮明對(duì)比的是，直接耦合*NO₂和*CO₂時(shí)的較低能壘使選擇性高。利用原位同步輻射傅里葉變換紅外光譜（operando SR-FTIR），驗(yàn)證了早期C-N耦合機(jī)理。該研究還表明，CO₂可以通過誘導(dǎo)In(OH)₃催化劑表面的n-p轉(zhuǎn)化來抑制HER過程，從而促進(jìn)尿素的生產(chǎn)。

這項(xiàng)工作為尿素的生產(chǎn)提供了一條吸引人的途徑，并為C-N偶聯(lián)反應(yīng)的潛在化學(xué)性質(zhì)提供了深刻的見解，從而指導(dǎo)其他不可或缺的化學(xué)物質(zhì)的可持續(xù)合成。

圖1. 反應(yīng)原理和In(OH)₃-S電催化劑的結(jié)構(gòu)表征

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圖2. 電催化性能測(cè)試（產(chǎn)率、法拉第效率、選擇性）

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圖3. In(OH)₃-S半導(dǎo)體類型分析

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圖4. DFT計(jì)算

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圖5. 不同電位下硝酸根和二氧化碳電催化耦合過程的原位SR-FTIR光譜

文獻(xiàn)信息

Lv, C., Zhong, L., Liu, H. et al. Selective electrocatalytic synthesis of urea with nitrate and carbon dioxide. Nat Sustain (2021).

https://doi.org/10.1038/s41893-021-00741-3

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/14/9f9cec32d9/

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