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研究成果

鋰離子電池（LIB）廣泛用于電動(dòng)汽車(chē)、移動(dòng)電子設(shè)備和物聯(lián)網(wǎng)。然而，近年來(lái)，可充電LIB的爆炸和火災(zāi)頻繁發(fā)生。有機(jī)電解質(zhì)的易燃性阻礙了LIB的進(jìn)一步發(fā)展。水系可充電電池因其高安全性、低成本和環(huán)境友好而備受關(guān)注。其中，由于Zn金屬的高理論比容量（820 mAh g^-1或5855 mAh cm^-3），水系Zn離子電池（ZIB）是最強(qiáng)大的候選電池。

然而，不穩(wěn)定的鋅陽(yáng)極嚴(yán)重阻礙了ZIB的長(zhǎng)期循環(huán)。

1）Zn枝晶的不可控生長(zhǎng)是由不均勻的電荷濃度和成核產(chǎn)生的。Zn離子的成核往往發(fā)生在低能位置，從而導(dǎo)致Zn枝晶，“死Zn”斷裂，導(dǎo)致庫(kù)侖效率（CE）下降。

2）鋅金屬在水電解質(zhì)中熱力學(xué)不穩(wěn)定，很容易與水和溶解在水中的氧氣反應(yīng)，產(chǎn)生大量的副產(chǎn)物，如Zn₄(OH)₆SO₄·xH₂O。

3）枝晶和副產(chǎn)物的積累將擴(kuò)大電解質(zhì)和鋅負(fù)極之間的接觸面積，從而加劇副反應(yīng)。

因此，鋅負(fù)極和水電解質(zhì)之間的副反應(yīng)導(dǎo)致沉積/溶解的可逆性差，并伴有Zn枝晶生長(zhǎng)。此外，Zn枝晶的持續(xù)增長(zhǎng)將刺穿隔膜，這將導(dǎo)致電池短路和故障。

武漢理工麥立強(qiáng)ACS Energy Letters：鋅負(fù)極保護(hù)新策略！

近日，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授在ACS Energy Letters上發(fā)表最新研究成果，Zwitterionic Bifunctional Layer for Reversible Zn Anode，在鋅負(fù)極上修飾了一層雙離子保護(hù)層，既可以抑制Zn枝晶，又能夠緩解副反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了高度可逆的鋅負(fù)極。

該雙功能保護(hù)層是1-乙烯基-3-（羧甲基）-咪唑和丙烯酰胺（AM）的自由基共聚形成，作者稱(chēng)之為聚兩性離子液體(PZIL)離子遷移層。為了制備該人工涂層，首先將丙烯酰胺和1-乙烯基-3-（羧甲基）-咪唑單體溶解在水溶液中制備前體溶液，然后將前體溶液均勻涂在鋅箔上，然后自由基聚合。Zn箔上的沉積行為可以通過(guò)兩性離子官能團(tuán)和Zn離子之間的強(qiáng)結(jié)合力來(lái)有效調(diào)節(jié)。

一方面，PZIL功能層可以阻礙電解質(zhì)和鋅陽(yáng)極之間的直接接觸，這歸因于兩性離子基團(tuán)和水分子之間的強(qiáng)烈吸引力，改變了水合Zn²⁺的溶劑結(jié)構(gòu)，這將減少Zn²⁺周?chē)乃肿訑?shù)量，與Zn陽(yáng)極直接接觸的水分子也更少；由于電荷-偶極和偶極-偶極相互作用，界面層中的游離水可以與兩性離子基團(tuán)緊密結(jié)合，從而抑制游離水的擴(kuò)散行為。這有效地促進(jìn)了去溶劑化過(guò)程，并防止了Zn金屬陽(yáng)極的腐蝕。

另一方面，兩性離子鏈上的陰離子促進(jìn)了Zn²⁺的均勻分布。PZIL層的致密和帶負(fù)電荷的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)產(chǎn)生了豐富的成核位點(diǎn)，使得鋅離子均勻沉積在鋅金屬表面，從而防止鋅枝晶的生長(zhǎng)。兩性離子鏈對(duì)Zn²⁺的調(diào)節(jié)作用也得到了密度泛函理論（DFT）的證實(shí)，Zn²⁺傾向于與-COO^–結(jié)合，-COO^–和Zn²⁺的結(jié)合能也高于Zn-H₂O（-9.59 eV），這表明Zn²⁺將被-COO^–而不是水捕獲。

由于這兩個(gè)獨(dú)特的功能，PZIL-Zn在1 mA cm^-2時(shí)提供更長(zhǎng)的2600小時(shí)的循環(huán)，具有低可逆沉積電位（約50 mV），在1000個(gè)周期中，平均CE為99.65%，而裸鋅只能循環(huán)160圈。與二氧化錳正極相結(jié)合組成的全電池也表現(xiàn)出出色的穩(wěn)定性。

本文通過(guò)聚兩性離子液體修飾層，展示了一種有前途的制造高性能水系鋅電池的方法。

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