可充電鋰離子電池中的固態(tài)電解液由于能夠?qū)崿F(xiàn)更高的能量密度，并通過去除揮發(fā)性液體電解液來提高電池安全性，因此引起了人們的極大關(guān)注。然而，現(xiàn)有的固態(tài)電解質(zhì)材料缺乏足夠的電化學(xué)性能，或者需要昂貴且耗時的處理方法，這阻礙了它們的廣泛采用。近日，美國西北大學(xué)Mark C. Hersam（通訊作者）等人在知名期刊ACS Energy Lett.上發(fā)表了題為“Blade-Coatable Hexagonal Boron Nitride Ionogel Electrolytes for Scalable Production of Lithium Metal Batteries”的論文。
作者介紹了一種涂覆六方氮化硼離子凝膠電解質(zhì)，它具有較高的室溫離子電導(dǎo)率(>1 mS cm?1)，對金屬鋰負(fù)極穩(wěn)定，可廣泛應(yīng)用于薄膜(<40 μm)和無裂紋薄膜中。此外，這種涂層漿料具有可調(diào)的粘度，使其能夠在現(xiàn)有的電池制造基礎(chǔ)設(shè)施中使用。以LiFePO4為正極的鋰金屬電池在室溫下表現(xiàn)出最高的倍率性能，以1 C的倍率循環(huán)500次后容量保持率為78 %。
可刮刀涂覆的hBN離子凝膠漿料物理化學(xué)性質(zhì)通過液相剝離法制備的hBN納米片(圖a)，由于其良好的物理性能，包括熱穩(wěn)定性、化學(xué)惰性、電絕緣性質(zhì)被用作凝膠基質(zhì)。此外，hBN納米片的高比表面積已被證明與離子液體產(chǎn)生強(qiáng)烈的相互作用。DMF具有足夠的極性來混合和分散hBN離子凝膠(圖b)，而非極性溶劑如庚烷和甲苯(圖c)無效。此外，非極性溶劑與離子液體不相容，在離子凝膠和稀釋劑溶劑之間形成相分離。傅立葉變換紅外(FTIR)光譜可用于測量熱干燥后生成的hBN離子凝膠中殘留的DMF(圖e)。最終的刮刀涂覆的hBN離子凝膠(33.4 wt% hBN)既保持了1.6 mS cm?1的高室溫離子導(dǎo)電性(圖f)，又保持了所需的機(jī)械性。
室溫下刮刀涂覆的hBN離子凝膠電池中的電化學(xué)性能為了測試刮刀涂覆的hBN離子凝膠的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能，構(gòu)建了LFP|Li電池，并在室溫下進(jìn)行恒流循環(huán)。圖a顯示了帶有hBN離子凝膠的LFP|Li電池的倍率測試，該電池在0.1 C時的容量為140 mAh g?1，在1 C時為106 mAh g?1。圖b顯示了各種倍率下的充放電曲線。為了測試hBN離子凝膠的循環(huán)穩(wěn)定性，將LFP|Li電池在1 C下連續(xù)循環(huán)(圖d，e)。500次循環(huán)后，容量保持率為78 %，平均庫侖效率>99.99 %。
刮刀涂覆的hBN離子凝膠的LFP|Li電池的高溫(60 ℃)性能為了證明hBN離子凝膠的熱穩(wěn)定性，在60 °C的工作溫度下測試了LFP|Li電池的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。由于高溫下離子電導(dǎo)率的提高以及ILE進(jìn)一步滲透到LFP正極中，可實現(xiàn)的容量增加到0.1 C下的160.5 mAh g?1和1 C下的142.7 mAh g?1，同時保持了平均庫侖效率>99.8%。通過在60 °C、1 C充放電倍率下對LFP|Li電池進(jìn)行恒流循環(huán)，測試了hBN離子凝膠的高溫循環(huán)穩(wěn)定性(圖d，e)。250次循環(huán)后的容量保持率為85 %，平均庫侖效率>99.9 %。
Blade-Coatable Hexagonal Boron Nitride Ionogel Electrolytes for Scalable Production of Lithium Metal Batteries (ACS Energy Lett., 2022, DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00535)
