合理的納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)可以最大限度地利用活性中心,大大增強(qiáng)多相催化性能。單原子催化劑(SAC)是近年來出現(xiàn)的一種新型催化劑,但納米結(jié)構(gòu)SAC的系統(tǒng)設(shè)計(jì)還很少被證實(shí)。在這里,韓國科學(xué)技術(shù)院Sang Ouk Kim和Jihun Oh等人提出了鎳基SACs電化學(xué)CO2還原(CO2RR)的結(jié)構(gòu)依賴性。從Ni-咪唑酸配位聚合物(Ni-Im)及其與碳納米管(CNT)和沸石-咪唑酸鹽骨架(ZIF-8)的負(fù)載對應(yīng)物展開討論,在熱解后得到相應(yīng)的衍生物,即Ni-SAC、Ni-SAC-CNT和Ni-SAC-ZIF-8。襯底的存在形成了大量表面多孔N摻雜碳納米結(jié)構(gòu),這有利于蝕刻劑的擴(kuò)散以有效去除不需要的Ni納米顆粒。納米結(jié)構(gòu)中致密的Ni單原子的高利用率促進(jìn)了CO2RR過程;同時(shí),導(dǎo)電碳納米管基底可介導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移,并刺激催化位點(diǎn)的內(nèi)在活性。因此,Ni-SAC-CNT在-0.24 V的低過電位下,電流密度可達(dá)400 mA cm-2,可實(shí)現(xiàn)99%的高法拉第效率,陰極能量效率和周轉(zhuǎn)頻率可分別達(dá)到83.4%和439,000 h-1。研究人員建議未來的研究方應(yīng)集中在以最小的性能損失以促進(jìn)CO2轉(zhuǎn)化、擺脫對堿性環(huán)境的依賴以提高CO2電解的性能等方面,解決這些挑戰(zhàn)將進(jìn)一步推動(dòng)CO2電解向工業(yè)發(fā)展。Synthetic multiscale design of nanostructured Ni single atom catalyst for superior CO2?electroreduction,?Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.131063