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由于惰性粘結(jié)劑可能會干擾界面處的電子/離子接觸，由導(dǎo)電粘結(jié)劑支撐的電極的性能有望優(yōu)于使用惰性粘結(jié)劑的電極。與電子導(dǎo)電粘結(jié)劑不同，由于在傳統(tǒng)鋰離子電池(LIBs)中采用液態(tài)電解液(LEs)浸漬的電極配置，Li⁺導(dǎo)電粘結(jié)劑的使用引起的關(guān)注相對較少。

韓國電子與電信研究所Dong Ok Shin、德克薩斯大學(xué)達(dá)拉斯分校Kyeongjae Cho、大邱慶北科學(xué)技術(shù)學(xué)院Yong Min Lee等引入了一種完全排除電解質(zhì)成分的全固態(tài)無電解質(zhì)電極作為一種新的戰(zhàn)術(shù)電極結(jié)構(gòu)，以評估Li⁺導(dǎo)電粘結(jié)劑在增強(qiáng)界面導(dǎo)電方面的有效性，最終實現(xiàn)了高性能全固態(tài)電池(ASSBs)。

三單位聯(lián)合EnSM：采用Li+導(dǎo)電粘結(jié)劑的無電解質(zhì)石墨電極實現(xiàn)高性能全固態(tài)電池

圖1. 使用液態(tài)電解液浸漬電極的傳統(tǒng)電池和使用無電解質(zhì)電極的全固態(tài)電池的比較

作者的研究首次表明，在完全排除電解質(zhì)成分的電極中，Li⁺導(dǎo)電粘結(jié)劑對界面?zhèn)鲗?dǎo)的有效性可以得到最佳體現(xiàn)。在此，Li-CMC粘結(jié)劑作為Li⁺導(dǎo)電粘結(jié)劑，采用優(yōu)化的酸處理，通過兩步陽離子交換反應(yīng)制備，以避免CMC粘結(jié)劑潛在的物理降解。

除了實現(xiàn)電極制造的簡單性和高結(jié)合強(qiáng)度外，與Na-CMC粘結(jié)劑的那些(1.07 mAh cm^-2和356.7 mAh cm^-3)相比，具有Li-CMC粘結(jié)劑的無電解質(zhì)電極在高倍率和60 ℃下穩(wěn)定地提供了更高的面積和體積容量，分別為1.46 mAh cm^-2和490 mAh cm^-3(1.91 mA cm^-2)。

重要的是，根據(jù)荷電狀態(tài)對無電解質(zhì)電極內(nèi)部的鋰化動力學(xué)進(jìn)行系統(tǒng)監(jiān)測發(fā)現(xiàn)，Li-CMC電極中的Li⁺傳輸?shù)玫搅藰O大的促進(jìn)，表現(xiàn)為底部表面附近的大量鋰化石墨相。此外，使用Li-CMC可顯著減輕因惰性粘結(jié)劑阻礙顆粒間擴(kuò)散而導(dǎo)致的嚴(yán)重內(nèi)阻。

圖2. 分別采用Na-CMC和Li-CMC的全固態(tài)無電解質(zhì)石墨電極的比較研究

實驗和多尺度模擬結(jié)果表明，Li-CMC能夠提供豐富的移動離子通道和易于實現(xiàn)的界面?zhèn)鲗?dǎo)，這是通過降低嚴(yán)重內(nèi)阻來提高電極性能的機(jī)制。最后，即使在高倍率(1 C)和60 ℃條件下，Li-CMC電極也表現(xiàn)出比復(fù)合電極(478.3 mAh cm^-3)更高的體積容量(490.0 mAh cm^-3)。

這些史無前例的結(jié)果確保了無電解質(zhì)電極在用于ASSBs時，可以提供一個很少探索的機(jī)會來評估離子導(dǎo)電粘結(jié)劑在創(chuàng)建連續(xù)界面中的關(guān)鍵作用，從而刺激開發(fā)有前景的粘結(jié)劑材料以實現(xiàn)高性能ASSBs電極。

圖3. 不同電極的電化學(xué)性能比較

Electrolyte-free graphite electrode with enhanced interfacial conduction using Li+-conductive binder for high-performance all-solid-state batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.04.029

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