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李成超/秦延林AFM：調(diào)控電解液溶劑化結(jié)構(gòu)實現(xiàn)釩基正極的優(yōu)異低溫性能

水系鋅||釩氧化物電池（ZVB）由于其高容量、安全性、環(huán)境友好性和成本效益而受到廣泛關(guān)注。然而，由于在傳統(tǒng)水系電解液中的不可逆溶解導致的有限循環(huán)穩(wěn)定性仍然限制了其進一步應(yīng)用。

在此，廣東工業(yè)大學李成超教授、秦延林教授等人報道了一種用于水系ZVBs的新型電解液，由3 M Zn(CF₃SO₃)₂ 電解質(zhì)與碳酸丙烯酯（PC）和H₂O的混合溶劑組成。通過對電解液溶劑化結(jié)構(gòu)的調(diào)控，與純水系電解液相比，釩酸鈉水合物（NaV₃O₈·1.5H₂O，縮寫為NVO）在P20（PC體積比為20%）電解液中實現(xiàn)了超穩(wěn)定的循環(huán)性能，在0.1 A g^-1的電流密度下100次循環(huán)后具有99.5%的高容量保持率，甚至在5 A g^-1下1000次循環(huán)后容量保持率仍高達97%。

系統(tǒng)的電化學測試和表征表明，添加PC有效降低了Zn²⁺-溶劑絡(luò)離子中活性水分子的數(shù)量和電解液中H⁺的數(shù)量，從而抑制了充放電過程中嵌入的H⁺和共嵌入的H₂O引起的正極溶解。

圖1. NVO 在低電流密度下在不同電解液中的結(jié)構(gòu)演化過程

為了進一步評估 Zn|P20|NVO電池的實際應(yīng)用潛力，作者分別在室溫和低溫下對軟包電池和紐扣電池進行了測試。結(jié)果顯示，Zn|P20|NVO軟包電池在0.2 A g^-1下50次循環(huán)后提供了390 mAh g^-1的比容量和100% 的高容量保持率。除了在室溫下具有出色的電化學性能外，Zn|P20|NVO電池還在-40 °C下具有183 mAh g^-1的高容量，并在0.1 A g^-1下循環(huán)300次后保持100% 的容量，低溫性能的改善可歸因于P20電解液的高電導率（3.75 mS cm^-2，-40 °C）和低凝固點（-69 °C）。

更重要的是，Zn||V₂O₅·nH₂O（VOHO）電池的性能測試也證明了P20電解液在水系ZVB應(yīng)用中的普適性，這項工作將為其他水系電池的電解液設(shè)計開辟一條有效途徑。

圖2. Zn|P20|NVO和Zn|P20|VOHO電池的電化學性能

Regulating the Electrolyte Solvation Structure Enables Ultralong Lifespan Vanadium-Based Cathodes with Excellent Low-Temperature Performance, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111714

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