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王成新/雷丹妮EnSM：原位形成納米鋰鋁合金負(fù)極實(shí)現(xiàn)高能鋰金屬電池！

可充電鋰金屬電池（LMB）的實(shí)際應(yīng)用受到鋰沉積不均勻和無限副反應(yīng)的限制。在實(shí)際場(chǎng)景中，電池溫度升高可能會(huì)加劇副反應(yīng)并顯著降低電池效率。

為此，中山大學(xué)王成新教授、雷丹妮副教授等人報(bào)道了一種通過金屬乙醇鹽（Al(EtO)₃、Sn(EtO)₂和Mg(EtO)₂）的鋰熱還原來合成鋰合金負(fù)極（Li-Al、Li-Sn 和 Li-Mg）的新穎而簡(jiǎn)單的方法。根據(jù)元素的電負(fù)性和報(bào)道值，Li-Al的鍵能小于Li-Sn，表明其具有較高的親鋰性。雖然Li-Mg和Li-Al的鍵能幾乎相同，但產(chǎn)物中存在的許多副產(chǎn)物不利于在循環(huán)過程中獲得Li的均勻沉積。

此外，成核過電位的實(shí)驗(yàn)結(jié)果也證實(shí)了這一點(diǎn)。因此，作者使用基于Li-Al合金的高親鋰性鋰負(fù)極來提高LMB的循環(huán)穩(wěn)定性。與純鋰負(fù)極相比，納米Li-Al負(fù)極（NLA）中原位形成的Li-Al合金的均勻分布可以提供快速離子擴(kuò)散通道并降低Li的成核潛力，從而誘導(dǎo)均勻Li沉積。

圖1. NLA-20和純Li的SEM圖像和SEI組成

此外，SEM表征進(jìn)一步證實(shí)了NLA-20（Al含量為20%）可以減少副反應(yīng)并促進(jìn)鋰的均勻沉積，XPS結(jié)果表明NLA-20上產(chǎn)生了更薄更致密的SEI膜。因此，NLA-20||NLA-20對(duì)稱電池在60 °C、電流密度為0.5 mA cm^-2、面積容量為1 mAh cm^-2的條件下表現(xiàn)出異常低的過電位（5 mV）和超長(zhǎng)的循環(huán)壽命（1100小時(shí)）。當(dāng)與NCM622正極（8.8 mg cm^-2）配對(duì)時(shí)，全電池在0.3/0.5 C（充電/放電）下循環(huán)490次后可提供72% 的容量保持率。

此外，高質(zhì)量負(fù)載的NCM622（21.6 mg cm^-2）與NLA-20組裝的NCM622||NLA-20全電池在60 °C下保持了99.5% 的CE和300小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)，這明顯優(yōu)于NCM622||Li電池。因此，該研究為制備納米級(jí)富鋰合金提供了一種新穎且通用的解決方案，并促進(jìn)了LMB的商業(yè)化。

圖2. NCM622||NLA-20全電池在不同溫度下的電化學(xué)性能

In-situ formation of a nanoscale lithium aluminum alloy in lithium metal for high-load battery anode, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.03.036

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