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嵌入型電極具有預期的低理論容量，這落后于它們的高倍率性能和穩(wěn)定性。

北京大學黃富強、中國科學院上海硅酸鹽研究所唐宇峰等開發(fā)了高容量TiNCl作為一種新型Ti基嵌入型負極。

圖1. 鋰化過程中雙功能TiNCl和TiO₂涂層的設(shè)計

α-TiNCl是一種TiO₂的等電子系統(tǒng)，其特征是由Cl原子終止的分級TiN主鏈，其中巖鹽TiN骨架起到電子導體的作用，同時層間空隙提供了Cl配位的Li⁺位點，而沒有強烈的Li-Ti排斥，這被證明是具有低能壘的快速擴散路徑（0.06 vs 0.47 eV TiO₂）。

因此，這實現(xiàn)了用于Li⁺和e-傳輸?shù)碾p功能TiNCl基質(zhì)。為了穩(wěn)定層狀結(jié)構(gòu)，作者進一步通過氨解和隨后的熱處理合成了TiO₂涂層支撐的TiNCl，在深度鋰化/脫鋰過程中，TiNCl被TiO₂均勻包裹可避免層塌陷，此外TiO₂還可以作為電子庫加速界面電子轉(zhuǎn)移。

圖2. 電化學性能

因此，受益于上述優(yōu)勢，TiNCl-TiO₂負極表現(xiàn)出超高的Li⁺嵌入容量（是TiO₂的 243%）和出色的電池性能（在≈17 C下循環(huán)2500次后為231 mAh g^-1，在≈34 C下循環(huán)10000次后為94 mAh g^-1）。

此外，LiCoO₂||TiNCl-TiO₂全電池可在300次循環(huán)中保持170 mA h g^–1。優(yōu)異的性能歸因于雙功能TiNCl基質(zhì)中容易的鋰擴散路徑，這可能會啟發(fā)對大容量和高倍率性能嵌入型負極的探索。

圖3. 理論計算

A Dual-Functional Titanium Nitride Chloride Layered Matrix with Facile Lithium-Ion Diffusion Path and Decoupled Electron Transport as High-Capacity Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112074

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黃富強/唐宇峰AFM：新型高容量Ti基負極，容量為TiO2的兩倍多！

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