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黃少銘/張琪AEM：MOF-硫共聚物正極助力鋰硫電池1000次循環(huán)！

鋰硫電池（LSB）s被認(rèn)為是最有前景的儲(chǔ)能器件之一。然而，可溶性多硫化物（PSs）的嚴(yán)重穿梭效應(yīng)限制了它的進(jìn)一步應(yīng)用。金屬有機(jī)框架(MOFs)因其在限制和捕獲PSs方面的優(yōu)勢(shì)而成為一種新型的硫主體。然而，它會(huì)導(dǎo)致緩慢的氧化還原動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致比容量低和壽命短，尤其是在高硫負(fù)載下。

廣東工業(yè)大學(xué)黃少銘、張琪等通過將硫與乙烯基官能化MOF共聚，成功設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一種由MOF-硫共聚物組成的高效硫正極，命名為CNT@UiO-66-V-S，以加速氧化還原動(dòng)力學(xué)并抑制穿梭效應(yīng)。

圖1 UiO-66-VS的合成路線示意圖

此前的研究已證明將元素硫（S₈）與有機(jī)分子如1,3-二異丙烯基苯、二乙烯基苯、四（烯丙氧基）-1,4-苯醌和 4-乙烯基-1,2-環(huán)氧環(huán)己烷（VE）共聚，可有效促進(jìn)氧化還原動(dòng)力學(xué)以及提高Li⁺轉(zhuǎn)移速率。

受此啟發(fā)，通過類似的反向硫化反應(yīng)將硫與MOF共聚有望實(shí)現(xiàn)更快的氧化還原動(dòng)力學(xué)，并同時(shí)減少PSs的擴(kuò)散。系統(tǒng)的電化學(xué)實(shí)驗(yàn)和原位拉曼光譜分析表明，這種共聚正極表現(xiàn)出自由基反應(yīng)機(jī)制，可以極大地加速PSs的轉(zhuǎn)化并抑制鋰枝晶的生長。

圖2 電化學(xué)性能

因此，研究顯示，與物理混合的MOF/S正極相比，CNT@UiO-66-V-S共聚正極在1 C下經(jīng)過500次循環(huán)后的放電容量提高了100%，在1000次循環(huán)期間每次循環(huán)的衰減率降低了0.028%。

此外，在0.2 C和5.6 mg cm^-2的高硫負(fù)載下實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定循環(huán)。MOF-硫共聚策略為促進(jìn)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和解決穿梭效應(yīng)提供了新的解決方案，并有望啟發(fā)用于高性能鋰硫電池的先進(jìn)硫主體的設(shè)計(jì)。

圖3 原位拉曼光譜分析

Copolymerization of Sulfur Chains with Vinyl Functionalized Metal?Organic Framework for Accelerating Redox Kinetics in Lithium?Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202104074

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