目前，鋰離子電池（LIB）的回收利用引起了廣泛關(guān)注。LIB的直接回收是實現(xiàn)可持續(xù)性的最有效方法，因為其目標(biāo)是在不分解二次顆粒的情況下將特定的正極材料再生回復(fù)原始性能。然而，回收的正極材料組合物可能被認(rèn)為是過時的，同時直接回收需要對混合正極進(jìn)行額外的分類和分離。
為了克服傳統(tǒng)直接回收的局限性，美國伍斯特理工學(xué)院王巖教授等人展示了一種直接升級過程，使用簡單的一步熔鹽法將多晶NMC111、LMO+LCO和LMO+NMC111回收流改造為升級的單晶NMC622 （USC-NMC622）。以NMC111為例，具體流程如下：首先，將商業(yè)NMC111與NiO和LiOH混合。然后，添加不同過量（20、30、40和50 mol%）的LiOH和10 mol%的Li2SO4作為助熔劑。
最后，將混合物在氧氣氣氛下以10°C/min的速率在900°C下燒結(jié)10小時。將所得粉末洗滌并干燥研磨后得到粒度分布均勻的材料。由于NMC111具有低且相對過時的Ni含量，Ni含量的增加是非常明顯的。其中，Ni含量從NMC111到NMC622增加了303.03%，升級的材料化學(xué)性質(zhì)與當(dāng)前/未來的應(yīng)用相關(guān)。
圖1. 傳統(tǒng)直接回收流程與直接升級回收流程的比較
電化學(xué)測試表明，與傳統(tǒng)的多晶NMC622（P-NMC622）對應(yīng)物相比，所有USC-NMC622樣品在C/10（1C = 175 mAh/g）下都表現(xiàn)出更高的初始放電容量。此外，除了 USC-NMC622-50%之外，其他USC-NMC622樣品在10 C時的容量比P-NMC622 高202.5%。這些結(jié)果表明，不同含量的鋰鹽可以顯著影響升級后的單晶富鎳正極材料性能。就整體倍率性能而言，USC-NMC622-20%提供了最佳性能。
此外，USC-NMC622-20% 在5C下100次循環(huán)后保留了77.59% 的初始容量，比P-NMC622提高了27.32%。更重要的是，除了USC-NMC622，更高Ni含量的單晶NMC811（USC-NMC811）也能通過直接升級工藝成功獲得?？傊?，這項工作為傳統(tǒng)直接回收工藝的局限性提供了一個解決方案，展示了LIB 可持續(xù)發(fā)展的途徑。
圖2. 商用P-NMC622和USC-NMC622的電化學(xué)性能比較
Direct upcycling of mixed Ni-lean polycrystals to single-crystal Ni-rich cathode materials, Chem 2022. DOI: 10.1016/j.chempr.2022.03.007
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