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南理唐衛(wèi)華AFM: 聚合物分子構(gòu)型調(diào)控實(shí)現(xiàn)1500次循環(huán)的鋅離子電池！

鋅離子電池（ZIBs）中緩慢的Zn²⁺界面轉(zhuǎn)移通常會(huì)對(duì)長期循環(huán)期間的倍率性能和容量保持率產(chǎn)生負(fù)面影響。盡管與無機(jī)材料晶格相比，有機(jī)正極的氧化還原基團(tuán)在離子配位動(dòng)力學(xué)方面具有優(yōu)勢(shì)，但由于強(qiáng)溶劑化和離子對(duì)形成的高能壘，它們?nèi)匀粺o法促進(jìn)Zn²⁺擴(kuò)散。

在此，南京理工大學(xué)唐衛(wèi)華教授等人設(shè)計(jì)并制備了基于三喹喔啉（3Q）的均聚物（P3Q）和具有擴(kuò)大共軛平面的三嗪連接的3Q聚合物（P3Q-t），以揭示分子構(gòu)型對(duì)Zn²⁺轉(zhuǎn)移和配位動(dòng)力學(xué)的影響。作者通過結(jié)構(gòu)表征成功地證實(shí)了二者廣泛的共軛系統(tǒng)，且在水系電解液中對(duì)基于這些共軛聚合物正極組裝的ZIB進(jìn)行了評(píng)估。

其中，非原位結(jié)構(gòu)和電化學(xué)表征揭示了ZnSO₄電解液中相應(yīng)的離子配位機(jī)制。P3Q與Zn²⁺和H⁺均表現(xiàn)出離子配位，揭示了氧化還原聚合物對(duì)Zn²⁺的利用能力。然而，其電化學(xué)性能相對(duì)較差，0.3 A g^-1時(shí)的容量為115 mAh g^-1且在電流密度增加至超過2 A g^-1時(shí)急劇下降。

此外，在長期循環(huán)測(cè)試中，P3Q在1000 次循環(huán)后容量急劇下降，同時(shí)由于Zn²⁺遷移停滯導(dǎo)致氧化還原基團(tuán)失活。

圖1. P3Q和P3Q-t的合成、分子平面性和ZIB性能示意圖

相比之下，P3Q-t僅選擇性地嵌入Zn²⁺，離子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)更快。因此，基于P3Q-t的ZIB 性能顯著提高，在0.3 A g^-1時(shí)容量為237 mAh g^-1，甚至在15 A g^-1時(shí)容量保持率為45%，且在1500次循環(huán)后容量保持率為81%。

DFT計(jì)算表明，P3Q的幾何形狀不平坦，而P3Q-t的高共軛平面度由于三嗪核的空間位阻較低而促進(jìn)了快速的分子間電荷轉(zhuǎn)移。另一方面，當(dāng)3Q單元僅與P3Q-t中的Zn²⁺配位時(shí)，由Zn²⁺插層引起的窄能隙和由高負(fù)電性稠環(huán)產(chǎn)生的高效Zn²⁺傳輸路徑促進(jìn)了分子內(nèi)電荷的快速轉(zhuǎn)移。

這種分子間和分子內(nèi)的互補(bǔ)協(xié)同作用加速了Zn²⁺配位反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，并進(jìn)一步增強(qiáng)了基于P3Q-t的ZIB性能。因此，這項(xiàng)研究證明了聚合物構(gòu)型在優(yōu)化Zn²⁺承載和轉(zhuǎn)移以開發(fā)穩(wěn)定ZIB中的關(guān)鍵作用。

圖2. DFT計(jì)算探索分子間構(gòu)型對(duì)聚合物正極儲(chǔ)能性能的影響

Manipulating Polymer Configuration to Accelerate Cation Intercalation Kinetics for High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200517

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