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劉喜正/時(shí)喜喜Adv. Sci.：富含硫化物的SEI層助力SiO/C負(fù)極-20℃運(yùn)行！

氧化硅/石墨(SiO/C)復(fù)合負(fù)極是超過400 Wh kg^-1的下一代鋰離子電池有希望的候選者之一。然而，低溫下的快速容量衰減和潛在的安全風(fēng)險(xiǎn)限制了它們的廣泛實(shí)際應(yīng)用。

天津理工大學(xué)劉喜正、時(shí)喜喜等報(bào)道了在SiO/C負(fù)極表面制備富含硫化物的固體電解質(zhì)界面(SEI)層，以提高低溫下的可逆鋰存儲性能。

圖1 改性層的TOF-SIMS分析

具體而言，通過將SiO/C復(fù)合負(fù)極與鋰負(fù)極組裝成半電池，并在含亞硫酸酯的電解液(1 m LiTFSI-EC/DMS/DES+FEC 10 vol%)系統(tǒng)中進(jìn)行預(yù)循環(huán)即可獲得富含硫化物的SEI層。該SEI層具有高界面能和機(jī)械強(qiáng)度，可適應(yīng)SiO/復(fù)合負(fù)極的大體積變化。

與傳統(tǒng)的SEI層不同，該改性層由具有三個(gè)連續(xù)層的無機(jī)-有機(jī)混合組分組成，其中ROSO₂Li、ROCO₂Li和LiF均勻分布在每一層上。富含硫化物的有機(jī)層可有效地防止商業(yè)電解液分解產(chǎn)物對活性物質(zhì)的腐蝕，并引導(dǎo)LiPO₂F₂的形成，而富含LiF的無機(jī)層則促進(jìn)了Li⁺在低溫下的均勻沉積。作者通過DFT計(jì)算進(jìn)一步驗(yàn)證了通過有機(jī)層的均勻鋰離子沉積和梯度擴(kuò)散行為。

圖2 -20°C下的長循環(huán)性能

因此，具有改性層的SiO/C復(fù)合負(fù)極(M–SiO/C)與LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂正極結(jié)合后，在-20 ℃下初始循環(huán)的放電比容量為135 mAh g^-1，容量保持率為室溫下的73%，經(jīng)過200次循環(huán)后，容量保持率仍然是第5次循環(huán)的95.3%。總之，這項(xiàng)工作闡明了對界面化學(xué)的更深理解，并為設(shè)計(jì)用于長期循環(huán)充電電池的電極/電解質(zhì)界面提供了合理的科學(xué)原理。

圖3 -20 °C下循環(huán)50次后SiO/C負(fù)極的SEI分析

Hierarchical Sulfide-Rich Modification Layer on SiO/C Anode for Low-Temperature Li-Ion Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202104531

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