利用二價Mg2+作為電荷載體的鎂電池由于其在低成本、高安全性和能量密度方面的獨特性而引起了極大的關(guān)注。然而，由于在Mg負極上積累鈍化層而導(dǎo)致的短循環(huán)壽命阻礙了其進一步發(fā)展。
在此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維教授、深圳職業(yè)技術(shù)學(xué)院胡漢林教授等人提出并展示了一種抑制鈍化層積累的新策略，通過使用水系Mg-MnO2電池的水包溶劑（SIW）電解液來建立穩(wěn)定的SEI。具有 O、F、Cl的有機溶劑能夠吸附在Mg負極上并與水中的H原子形成氫鍵，MgCl2溶解到混合溶劑中達到飽和濃度會導(dǎo)致水的活性進一步降低，從而形成SIW電解液。
由于與水混溶、無毒和低成本的特點，聚乙二醇（PEG）被選為模型溶劑來配制SIW電解液。SIW電解液可大大抑制無機鈍化層在鎂負極上的積累，形成了由混合有機-無機組分組成的堅固SEI，這對于穩(wěn)定鎂負極至關(guān)重要。
此外，PEG通過與游離水形成氫鍵來抑制水的活性，從而進一步抑制水在鎂負極上的分解。因此，SIW電解液中溶劑和水的協(xié)同作用使Mg負極能夠很好地用于水系Mg-MnO2電池。
圖1. SIW電解液的化學(xué)和物理性質(zhì)
基于金屬Mg負極與MnO2正極，作者構(gòu)建了Mg-MnO2全電池并測試了其在室溫下的電化學(xué)性能。在最佳的SIW-2電解液（PEG含量占50 vol%）中，電池在 2.5 V的超平坦放電平臺下400次循環(huán)后的比容量高達500 mAh g-1，甚至在5 C下穩(wěn)定循環(huán)超過1000次后容量保持率約為99%，這是最穩(wěn)定的鎂基電池之一。
此外，作者通過擴大碳氈和Mg負極面積（6×9 cm2）來擴大Mg-MnO2電池的儲能容量。放大后的Mg-MnO2電池顯示出2.39 V的放電平臺及超過100次相對穩(wěn)定的循環(huán)壽命，這反映了其在大規(guī)模儲能應(yīng)用方面的巨大潛力。這項研究突出了通過水包溶劑電解液設(shè)計的界面工程穩(wěn)定鎂負極的可行性，為開發(fā)長循環(huán)壽命的高性能水系鎂離子電池提供了一條有希望的途徑。
圖2. Mg-MnO2電池的放大及其電化學(xué)性能
Solid Electrolyte Interface Regulated by Solvent-in-Water Electrolyte Enables High-Voltage and Stable Aqueous Mg-MnO2 Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103352
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