水系單價離子電池由于其快充能力和高功率密度而成為大規(guī)模儲能系統(tǒng)中有前途的儲能裝置，因此近年來其研究取得了顯著進展。許多綜述總結(jié)了電極和電解液的最新進展和成就，但很少有概述解決針對不同電極材料及其窄電壓窗口缺點基本理解的策略。此外，策略與性能之間的相關(guān)性仍不清楚。
在此，澳大利亞阿德萊德大學郭再萍教授、中南大學張文超教授等人總結(jié)了水系單價離子電池的最新進展和成就，并從分子結(jié)構(gòu)、形貌、元素組成和電極/電解液界面等方面討論了電極材料在水系電解液中的基本反應機理。作者主要比較了正極材料（PBA、聚陰離子型化合物和層狀氧化物）的優(yōu)缺點，并介紹了幾種代表性的負極材料和電解液。其中，鈉和鉀電池因其豐度高、易于獲取及鈉/鉀鹽在水中的高溶解度而受到廣泛關(guān)注，二者更適合開發(fā)低成本水系電池。
此外，與水合鋰/鈉離子相比，水合鉀離子由于最小的水合離子半徑和自由能在水系電解液和電極/電解液界面表現(xiàn)出最快的擴散動力學，表明具有快充能力和出色功率密度的潛力。因此，水系鉀電池被認為是大規(guī)模儲能系統(tǒng)中高功率器件的有希望候選者。
圖1. 層狀鋰/鈉/鉀氧化物的晶體結(jié)構(gòu)示意圖
作者為水系單價離子電池的電極材料設計提供了合理的原則和潛在的未來發(fā)展方向：（1）正極材料的發(fā)展方向包括：i）闡明正極相變行為；ii）調(diào)整水分子在正極晶格中的作用；iii）提高晶體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性；iv）通過表面涂層進行界面工程。
（2）負極材料方面需要解決的問題包括：i）探索用于水系電解液的有機負極；ii）抑制羰基化合物在水系電解液中的溶解；iii）了解有機材料在循環(huán)過程中的電化學反應機制。
圖2. 鹽包水/雙鹽包水電解液提高電壓窗口的研究展示
最后，作者提出的電化學穩(wěn)定窗口優(yōu)化策略包括：
i）實現(xiàn)無機鹽在水系電解液中的應用，闡明水分子與陽離子的相互作用機制；
iii）具有穩(wěn)定電化學性能的人工TiO2和ZnO涂層材料應進一步研究；
iv）控制不可逆的還原反應和抑制水分子分解以形成致密的保護性SEI層，抑制SEI在長期循環(huán)過程中的溶解和腐蝕并減少不可逆的H2釋放。
Recent Progress and Future Advances on Aqueous Monovalent-ion Batteries towards Safe and High-power Energy Storage, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202107965
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