復合電極層內(nèi)的電極-電解質(zhì)接觸問題是全固態(tài)鋰電池面臨的巨大挑戰(zhàn)。為實現(xiàn)與基于液態(tài)電解液的鋰離子電池相媲美的循環(huán)性能，上述固-固接觸不僅需要足夠徹底，而且還必須能夠耐受重復循環(huán)。同時滿足這兩個要求極具挑戰(zhàn)性。

中國科學技術大學馬騁等發(fā)現(xiàn)外延可以有效地克服這種瓶頸，即使當電極在循環(huán)過程中經(jīng)歷重復的相變。

圖1. Li₄Ti₅O₁₂與Li_0.33La_0.56TiO₃固態(tài)電解質(zhì)的集成電極

研究顯示，尖晶石和巖鹽結構的電極都可以與鈣鈦礦Li_0.33La_0.56TiO₃固態(tài)電解質(zhì)形成外延界面，并且這種原子緊密的界面能夠承受尖晶石和巖鹽相之間的重復轉變。

因此，盡管在循環(huán)過程中固-固接觸與結構變化通常被認為對電池性能有害，但外延Li₄Ti₅O₁₂-Li_0.33La_0.56TiO₃復合電極仍然具有與漿料涂覆電極相當?shù)某錾堵市阅?、固液接觸和優(yōu)異的長期循環(huán)穩(wěn)定性。這一發(fā)現(xiàn)表明，外延策略不僅能有效解決固態(tài)電解質(zhì)的接觸問題，而且具有相當廣泛的適用性。

圖2. 外延界面在原子尺度上形成的表征

憑借對不同晶體結構和重復相變的適應性，外延方法似乎是解決全固態(tài)鋰電池電極-電解質(zhì)接觸問題的一種有效且廣泛適用的策略。同時，還應該強調(diào)的是，目前的工作僅證明了該策略在復合電極層內(nèi)的可行性。

然而，為構建全固態(tài)電池，復合電極層和分隔兩個電極的固體電解質(zhì)層之間的接觸也必須緊密。外延方法是否仍然適用于這些界面仍然是一個懸而未決的問題。無論如何，這里報道的結果清楚地表明這是一個非常值得進一步探索的方向，目前作者正在進行一項針對復合電極層內(nèi)以外的固-固接觸的研究。

圖3. 電化學性能比較

Atomically Intimate Solid Electrolyte/Electrode Contact Capable of Surviving Long-Term Cycling with Repeated Phase Transitions. Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00885