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Science子刊：持續(xù)600 h！動態(tài)半導(dǎo)體電解質(zhì)界面實現(xiàn)太陽能水分解

在pH中性電解質(zhì)中，光電化學(xué)（PEC）水分解引起了越來越多研究人員對能源需求可持續(xù)性的關(guān)注?；诖?，內(nèi)蒙古大學(xué)武利民教授、王蕾教授和賀進祿研究員（共同通訊作者）等人報道了一種通過添加鎳和硼酸鹽來調(diào)整中性電解質(zhì)的組成來原位形成NiB層的策略，從而提高了BiVO₄光陽極的PEC性能。NiB/BiVO₄在1.23 V_RHE下的光電流密度為6.0 mA cm^-2，在1個太陽光照下的起始電位為0.2 V_RHE。此外，光陽極在中性電解質(zhì)中顯示超過600 h的光穩(wěn)定性。

作者計算了BVO、B/BVO和NiB/BVO幾何形狀的投射狀態(tài)密度（PDOS），以揭示B和NiB對BVO PEC性能的影響。BVO的計算帶隙為2.1 eV，接近實驗帶隙（2.3-2.4 eV）。三種體系的最大價帶（VBM）主要由氧原子形成，而最小導(dǎo)帶（CBM）主要由V原子形成，而NiB/BVO體系中的CBM表現(xiàn)出Ni原子的貢獻。

電子定位函數(shù)（ELF）表明，NiB/BVO中的Ni-B相互作用強于B/BVO中的B-B鍵，同時B的存在有利于Ni元素的穩(wěn)定。Ni和B協(xié)同作為活性位點，提高了載流子傳輸率，提高了BVO的OER。

此外，作者還計算了OER反應(yīng)步驟的自由能，以解釋BVO中改善的水氧化性能。在NiB/BVO上的*OH吸附在BVO位點上，然后移動到BVO-B位點完成OER（O*→OOH*→O₂）的后續(xù)步驟。對于B/BVO，OER可在BVO-B位點完成前兩步（H₂O + *→*OH→*O），然后遷移到BVO位點完成后兩步（O*→OOH*→O₂）。對于NiB/BVO，OER也可以在BVO-B上完成前兩步，然后遷移到BVO-NiB位點上完成后兩步。

Dynamic semiconductor-electrolyte interface for sustainable solar water splitting over 600 hours under neutral conditions. Sci. Adv., 2023, DOI: 10.1126/sciadv.ade4589.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade4589.

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