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?Angew.：FE為99.7%、TOF為73000 h-1! Cd SACs助力CO2RR

電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)（CO₂RR）制取CO引起了廣泛關(guān)注，因?yàn)镃O被認(rèn)為是最接近商業(yè)化的產(chǎn)品，可用于合成更復(fù)雜的碳基燃料或有吸引力的原料。單原子催化劑（SACs）具有最高的原子效率和對(duì)許多反應(yīng)的高選擇性而成為一類很有前途的催化劑。

近日，中科院化學(xué)研究所韓布興院士和Chunjun Chen、化學(xué)與精細(xì)化工廣東省實(shí)驗(yàn)室Shoujie Liu（共同通訊作者）等人報(bào)道了在第一性原理計(jì)算的指導(dǎo)下，發(fā)現(xiàn)Cd SACs具有優(yōu)異的CO₂活化性能，引入軸向配位結(jié)構(gòu)不僅進(jìn)一步降低了CO₂還原的自由能壘，而且抑制了析氫反應(yīng)（HER）。

作者通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算和電化學(xué)分析證明了金屬原子和軸向配位結(jié)構(gòu)對(duì)CO₂RR效率的影響。在DFT計(jì)算的指導(dǎo)下，作者設(shè)計(jì)并合成了CdN₄S₁/CN納米碳片結(jié)構(gòu)，其具有優(yōu)異的CO₂RR性能。

通過測(cè)試結(jié)果表明，該催化劑具有優(yōu)異的CO₂電化學(xué)還原性能，在H型電解槽中，當(dāng)電流密度為182.2 mA cm^-2時(shí)，CO的法拉第效率（FE）可達(dá)99.7%，轉(zhuǎn)換頻率（TOF）值可達(dá)73000 h^-1，比目前文獻(xiàn)報(bào)道的要高得多。這是一個(gè)以理論計(jì)算為指導(dǎo)設(shè)計(jì)高效催化劑的成功實(shí)例。

Boosting CO₂ Electroreduction over cadmium single atom catalyst via tuning axial coordination structure. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202105263.

https://doi.org/10.1002/anie.202105263.

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