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Nat. Commun.: 無機(jī) Cs₂SnI₆鈣鈦礦上單原子Pt-I₃位點(diǎn)用于高效光催化產(chǎn)氫

催化頂刊精選：Nature子刊、EnSM、Appl. Catal. B.、ACS Catal.等

有機(jī)-無機(jī)鹵化鉛鈣鈦礦是一類新型半導(dǎo)體材料，在光催化制氫方面具有巨大潛力，但其光催化活性低、有機(jī)組分不穩(wěn)定，尤其是鉛毒性極大地阻礙了其發(fā)展。因此，北京大學(xué)郭少軍團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種報(bào)道了一種抗溶解環(huán)境友好型鈣鈦礦為載體，Pt-I₃均勻分散的催化劑，在室溫下HI水溶液中實(shí)現(xiàn)高效光催化制氫。

作者通過在過量氫碘酸(HI)溶液存在下對乙酸銫和乙酸錫(II)進(jìn)行一鍋水熱處理合成，然后浸漬鉑配合物。隨后，在H₂/Ar氣氛中在160℃下活化1小時(shí)后獲得PtSA/Cs₂SnI₆。與固定在Cs₂SnI₆ (PtNP/Cs₂SnI₆)上的鉑納米顆粒相比，制備的PtSA/Cs₂SnI₆催化劑的周轉(zhuǎn)率(TOF)提高了176.5倍，優(yōu)于目前報(bào)道的所有負(fù)載Pt的鹵化鈣鈦礦光催化劑，并具有良好的催化穩(wěn)定性。

結(jié)合電荷載流子動(dòng)力學(xué)研究和DFT計(jì)算，發(fā)現(xiàn)Pt-I₃物種獨(dú)特的配位結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)有助于SMSI效應(yīng)，促進(jìn)Cs₂SnI₆的光生電子轉(zhuǎn)移到Pt單原子，同時(shí)降低吉布斯自由能并加速制氫動(dòng)力學(xué)。這項(xiàng)工作為促進(jìn)鈣鈦礦復(fù)合材料高效產(chǎn)氫的研究開辟了一條新途徑。

Single-atom Pt-I₃sites on all-inorganic Cs₂SnI₆ perovskite for efficient photocatalytic hydrogen production. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24702-8

Energy Storage Mater.: 亞氨基二乙腈誘導(dǎo)合成二維PdNi/Ni@碳納米片雙功能電催化劑可作鋅-空電池陰極

開發(fā)用于氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)的高活性、穩(wěn)定和導(dǎo)電的雙功能電催化劑是可充電鋅空氣電池的關(guān)鍵步驟。南京師范大學(xué)唐亞文和付更濤等人根據(jù)亞氨基二乙腈(IDAN)的獨(dú)特分子結(jié)構(gòu)，設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一種新型有機(jī)金屬配位聚合物(OCP)，用于合成分層的N摻雜碳納米片錨定PdNi/Ni雜化物(PdNi/Ni@NC)。

IDAN中的氰基配體可以通過dsp²雜化與M²⁺(M=Pd and Ni)形成低自旋平面四方配合物，而氨基配體傾向于通過sp³與M²⁺形成高自旋四面體配合物雜化，這不僅誘導(dǎo)了二維碳納米片的形成，而且在熱解后加強(qiáng)了金屬-碳的相互作用。Pd和Ni合金化會(huì)導(dǎo)致反應(yīng)位點(diǎn)的幾何形狀和電子結(jié)構(gòu)發(fā)生顯著變化，從而導(dǎo)致Pd和Ni具有不同的催化行為。

優(yōu)化后的PdNi/Ni@NC可作為一種出色的雙功能電催化劑，對ORR具有0.89 V的正半波電位，在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)對OER具有360 mV的低過電位，優(yōu)于商業(yè)貴金屬基電催化劑。此外，與昂貴的Pd/C₊RuO₂^–相比，PdNi/Ni@NC作為空氣陰極可以使可充全固態(tài)鋅-空氣電池獲得更高的功率密度和更長的循環(huán)壽命。

Iminodiacetonitrile induce-synthesis of two-dimensional PdNi/Ni@carbon nanosheets with uniform dispersion and strong interface bonding as an effective bifunctional eletrocatalyst in air-cathode. Energy Storage Materials, 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.07.027

Appl. Catal. B Environ.: 銅鉑合金催化劑上硝基苯的選擇性電催化加氫

硝基苯(Ph-NO₂)選擇性催化加氫生成高附加值的偶氮、偶氮和氨基苯化合物在有機(jī)合成工業(yè)中非常重要，但大多數(shù)催化劑更容易過度加氫形成氨基苯。因此，格里菲斯大學(xué)趙惠軍和中國科學(xué)院張海民等人報(bào)道了錨定在炭黑上的超細(xì)Cu_xPt_y合金納米粒子(Cu_xPt_y/C)，用于選擇性電催化硝基苯(Ph-NO₂)氫化。

已經(jīng)優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)Cu₃Pt/C電催化劑由于Cu和Pt的強(qiáng)電子相互作用，可以有效促進(jìn)Ph-NO₂的吸附和活化。另外，酸性介質(zhì)有利于氨基苯的生產(chǎn)，并且與施加的電位無關(guān)。而電催化加氫產(chǎn)物則高度依賴于堿性介質(zhì)中的還原電位。Cu₃Pt/C幾乎可以將100%的Ph-NO₂進(jìn)行轉(zhuǎn)化: 在1.0 M KOH中，在0.3 V_RHE時(shí)偶氮苯的選擇性為~99%; 在 -0.3 V_RHE時(shí)氨基苯的選擇性為~99%。

Ph-NO₂在1.0 M KOH 中在低還原電位下以高選擇性形成偶氮苯(Ph-N = NO-Ph)，歸因于 Ph-NO*與Ph-N*的組合具有有利的能壘，同時(shí)，偶氮苯(Ph-N = NO-Ph)形成的能壘與氨基苯(Ph-NH₂)形成的能壘不同，因此通過控制外加電位可以有效調(diào)節(jié)加氫產(chǎn)物的選擇性。

Selective electrocatalytic hydrogenation of nitrobenzene over copper-platinum alloying catalysts: Experimental and theoretical studies. Applied Catalysis B: Environmental，2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120545

Appl. Catal. B Environ.: CeO₂/Cu_1.5Mn_1.5O₄在富H₂和低溫下光載流子增強(qiáng)光熱催化水煤氣轉(zhuǎn)化

水煤氣轉(zhuǎn)換(WGS)反應(yīng)(H₂O + CO ? H₂ + CO₂ )提供了一種將有毒CO轉(zhuǎn)化為CO₂的簡便方法，同時(shí)將H₂O還原為清潔的H₂燃料，廣泛應(yīng)用于用于燃料電池的煤氣化和氫氣提純制氫。但在不含貴金屬的催化劑上進(jìn)行低溫水煤氣轉(zhuǎn)換(WGS)反應(yīng)以在富H₂氣氛中實(shí)現(xiàn)完全CO 轉(zhuǎn)化，仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。因此，天津大學(xué)葉金花和華中師范大學(xué)歐陽述昕等人報(bào)道了提出了一種在CeO₂/Cu_1.5Mn_1.5O₄催化劑中的半導(dǎo)體橋接活性位點(diǎn)的構(gòu)建，用于在光照射下進(jìn)行光熱WGS 反應(yīng)。

作者采用浸漬法合成了CeO₂/Cu_1.5Mn_1.5O₄(CCMO)催化劑，在CCMO催化劑上光載流子增強(qiáng)光熱催化WGS反應(yīng)機(jī)制可能為：CeO₂半導(dǎo)體在反應(yīng)中起雙功能作用。一方面，它將來自Mn物種活性位點(diǎn)的H₂O還原的活性氧傳輸?shù)紺u物種活性位點(diǎn)，以在Cu_1.5Mn_1.5O₄表面氧化CO。另一方面，CeO₂產(chǎn)生的光生電子遷移到Mn物種參與H₂O的還原。在熱催化下吸附在Cu物種上的CO與晶格氧反應(yīng)形成CO₂，氧空位被CeO₂提供的活性氧填充。另外，CO氧化過程中產(chǎn)生的電子會(huì)轉(zhuǎn)移到CeO₂與光生空穴結(jié)合。

在整個(gè)催化過程中，氧化還原反應(yīng)活性位點(diǎn)之間橋接的CeO₂有助于氧循環(huán)和精確的電子遷移，這對提高光熱催化劑的催化效率起著關(guān)鍵作用。從CeO₂注入光載流子進(jìn)入活性位點(diǎn)后，表觀活化能降低61%，使WGS反應(yīng)能夠在225°C下進(jìn)行。該催化劑在30 min內(nèi)實(shí)現(xiàn)了96.6%的CO轉(zhuǎn)化率，隨后系統(tǒng)中剩余0.18 vol.%的CO，滿足工業(yè)標(biāo)準(zhǔn)(< 1 vol.%)。

Photocarriers-enhanced photothermocatalysis of water-gas shift reaction under H₂-rich and low-temperature condition over CeO₂/Cu_1.5Mn_1.5O₄ catalyst. Applied Catalysis B: Environmental，2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120551

Appl. Catal. B Environ.: 具有嵌入CoO的三維多孔N摻雜石墨碳框架用于光催化CO₂還原

大氣中CO₂的過量排放嚴(yán)重影響了自然碳循環(huán)的平衡，引起了許多環(huán)境問題，特別是全球變暖問題。因此，武漢大學(xué)趙焱和劉勝等人報(bào)道了一種簡便的聚合物熱處理方法已用于制造嵌入CoO (CoO@N-GCs)的3D多孔N摻雜石墨碳框架，用作光催化還原CO₂的催化劑。

所得的CoO@N-GC-500催化劑對水中CO₂的光還原表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能和穩(wěn)定性。在可見光照射下，CH₄和CO的最大產(chǎn)率和分別為10.03 μmol/(h·g)和5.16 μmol/(h·g)。CoO@N-GC-500的高光催化性能歸因于光生電子-空穴對的有效分離、大的比表面積和強(qiáng)的可見光吸收能力。

CoO@N-GC-500的優(yōu)異性能歸因于四個(gè)因素：(i) CoO@N-GC-500催化劑的層狀多孔結(jié)構(gòu)有助于吸收光，并實(shí)現(xiàn)光的多次反射；(ii) CoO@N-GC-500的納米片結(jié)構(gòu)和高比表面積為CO₂還原提供了豐富的吸附、活化和反應(yīng)位點(diǎn)；(iii)優(yōu)化的電荷傳輸途徑可有效抑制光生載流子復(fù)合并保留光生電子和空穴的活性。

Three-dimensional porous N-doped graphitic carbon framework with embedded CoO for photocatalytic CO₂ reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120546

Appl. Catal. B Environ.: 多孔硼、氮共摻雜碳高效電還原CO₂

制備具有高選擇性的用于CO₂還原的高效且經(jīng)濟(jì)的電催化劑仍面臨巨大挑戰(zhàn)性。因此，北京化工大學(xué)劉棟和張利鵬等人報(bào)道了一種由硼、氮共摻雜的多孔碳(BNMC)組成的用于CO₂還原反應(yīng)(CO₂ RR)的低成本高效電催化劑及其催化機(jī)理。

作者通過碳化含有尿素、雙氰胺、葡萄糖和硼酸的前驅(qū)體以及二氧化硅作為CO₂RR的低成本無金屬催化劑的模板，改變熱解溫度和模板量來調(diào)節(jié)BNMCs的孔結(jié)構(gòu)和B、N含量。N和B原子的共摻雜和介孔結(jié)構(gòu)有利于提高CO₂RR的催化活性。摻雜的B原子與N原子配合可以調(diào)節(jié)碳活性位點(diǎn)的投影態(tài)密度，在碳表面產(chǎn)生適當(dāng)?shù)?COOH和*CO吸附能。

具有優(yōu)化雜原子摻雜和孔結(jié)構(gòu)的BNMC在低過電位(423 mV)下，能夠以2.7 mA cm^-2的電流密度(j_co)和95 %的高FE實(shí)現(xiàn)高效的CO₂RR到CO，性能優(yōu)于比摻氮介孔碳(在473 mV的過電位下FE_CO=84%)。

Boron, nitrogen Co-doped carbon with abundant mesopores for efficient CO₂ electroreduction. Applied Catalysis B: Environmental，2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120543

ACS Catalysis: Fe-Nb復(fù)合氧化物用于高效NH₃-SCR

氮氧化物(NO_x)是主要的空氣污染物，會(huì)引起各種環(huán)境問題，包括光化學(xué)煙霧、酸雨和臭氧消耗。通過金屬氧化物催化劑以NH₃選擇性催化還原NO_x(NH₃-SCR)技術(shù)能夠有效減少NO_x。因此，中國科學(xué)院賀泓和余運(yùn)波等人報(bào)道了在CTAB的輔助下，通過共沉淀制備了一系列以NH₃選擇性催化還原NO_x(NH₃-SCR)的Fe-Nb復(fù)合氧化物。

獲得的FeNb_0.4O_x-C催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的SCR性能，在250 °C-400 °C和250 000 h^-1的高 GHSV條件下，NO_x轉(zhuǎn)化率超過90%。另外，當(dāng)制備過程中存在CTAB時(shí)，F(xiàn)e和Nb能夠之間產(chǎn)生強(qiáng)烈的相互作用，適當(dāng)比例的Fe-Nb催化劑能夠促進(jìn)形成γ-Fe₂O₃，從而調(diào)整Fe₂O₃的結(jié)構(gòu)。

強(qiáng)烈的Fe-Nb相互作用不僅在低溫下誘導(dǎo)產(chǎn)生更多的還原性Fe，而且增強(qiáng)了催化劑表面酸性，這兩者都為FeNb_0.4O_x-C催化劑帶來了更多的活性位點(diǎn)。由于氧化還原酸位點(diǎn)之間的這種強(qiáng)相互作用，更多的NO_x物種在FeNb_0.4O_x-C上吸附和活化，從而在NH₃-SCR過程中表現(xiàn)出高反應(yīng)性。

Design of high-performance iron-niobium composite oxide catalysts for NH₃-SCR: Insights into the interaction between Fe and Nb. ACS catalysis，2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01619

ACS Catalysis: 吸附和表面反應(yīng)促進(jìn)Rh_8-xCo_xP₄雙金屬磷化物催化苯乙烯加氫甲?；钚?/strong>

開發(fā)用于苯乙烯加氫甲酰化的高活性多相催化劑是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)。因此，清華大學(xué)王鐵峰團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種二氧化硅負(fù)載的高度分散的Rh_8-xCo_xP₄雙金屬磷化物，并評估了它們在苯乙烯加氫甲?；磻?yīng)中的催化性能。

通過在Rh₂P中摻雜第二種金屬Co，將催化苯乙烯加氫甲酰化活性進(jìn)一步提高了1.7倍，在 Rh₇CoP₄/SiO₂上的最高TOF達(dá)到了2563 h^-1。另外，Co的加入在不改變晶體結(jié)構(gòu)的情況下調(diào)整了表面Rh原子的電子環(huán)境，反應(yīng)活性也與Co比例呈拋物線關(guān)系。DFT計(jì)算表明，Co 摻雜降低了表面反應(yīng)的總活化能，同時(shí)破壞了H₂吸附。

對于Rh_8-xCo_xP₄/SiO₂催化劑，當(dāng)x≤ 2時(shí)，表面Rh 原子帶正價(jià)并且H₂吸附是放熱的。因此，加氫甲酰化速率主要取決于與苯乙烯濃度有關(guān)的一級表面反應(yīng)。然而，當(dāng)x>2 時(shí)，表面Rh 原子帶負(fù)電，H₂吸附在熱力學(xué)上變得不利。然后反應(yīng)活性取決于H₂吸附并且與苯乙烯濃度無關(guān)。作者引入了δE，它是總活化能和H₂和與苯乙烯的共吸附能的總，可以預(yù)測活性。Co的適量添加降低了δE值并促進(jìn)了活性，而過度摻雜會(huì)增加δE。

Activity promotion of Rh_8-xCo_xP₄ bimetallic phosphides in styrene hydroformylation: Dual influence of adsorption and surface reaction. ACS catalysis，2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02014

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/e3b7ab380a/

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