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湖大梁宵AEM: 雙金屬二維MOF串聯(lián)電催化硫還原，每循環(huán)僅衰減0.036%！

鋰硫電池具有理論能量密度高（2600 Wh kg^-1）、成本低、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是鋰離子電池的有前途的替代品。硫氧化還原中間體的多樣性和耦合性及其相關(guān)的固-液-固多相轉(zhuǎn)化機(jī)制對設(shè)計(jì)合適的電催化劑提出了巨大挑戰(zhàn)。

在此，湖南大學(xué)梁宵教授等人提出理想的催化劑應(yīng)具有兩個(gè)催化中心，在一個(gè)結(jié)構(gòu)內(nèi)串聯(lián)催化液-液轉(zhuǎn)化（Li₂S₈（液）?Li₂S₄（液），LLR）和液-固轉(zhuǎn)化（Li₂S₄（液）?Li₂S（固），LSR)，并使用具有不同金屬中心的2D MOF納米片進(jìn)行驗(yàn)證。

結(jié)果表明，2D MOF對LLR和LSR的催化活性對金屬中心敏感，這由硫氧化還原反應(yīng)不同步驟的活化能和法拉第電流密度證實(shí)。Ni-MOF能夠更有效地催化液態(tài)區(qū)域的 LLR，而Co-MOF有利于增強(qiáng)Li₂S的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)。

圖1. 硫還原過程中催化活性的起源和動(dòng)力學(xué)

此外，XANES分析和DFT計(jì)算表明，Ni和Co中心對集成雙金屬CoNi-MOF具有協(xié)同催化活性，這歸因于Ni和Co之間通過O橋的電荷再分配，即Co上的電荷積累和Ni上的電荷耗盡。

因此，Li-S全電池測試表明，硫含量高達(dá)86 wt%的S@CoNi-MOF正極具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（1C下循環(huán)500次，每循環(huán)容量衰減低至0.036%）和優(yōu)異的倍率性能。即使在硫負(fù)載量為4.6 mg cm^-2的情況下，80次循環(huán)后的可逆容量仍高達(dá)900 mAh g^-1。這種雙功能策略為實(shí)現(xiàn)高能量密度鋰硫電池提供了一條有前途的路徑。

圖2. 基于不同電極的鋰硫電池的電化學(xué)性能

A Tandem Electrocatalysis of Sulfur Reduction by Bimetal 2D MOFs, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102819

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