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?鄧德會/于良Nature Catalysis：H2O作氫源，實現(xiàn)低溫下Au/α-MoC催化乙炔加氫制乙烯

目前，乙烯主要通過石腦油蒸汽裂解生產(chǎn)。由于石油資源的不可再生，煤經(jīng)CaC₂水解或電弧裂解后的乙炔加氫制乙烯(AHE)被認(rèn)為是傳統(tǒng)石油基乙烯生產(chǎn)路線的有前景的替代途徑。通常，AHE是通過基于H₂的氣相熱催化路線(T-AHE)或基于H₂O的液相電催化路線進行。

但是T-AHE涉及首先通過蒸汽甲烷重整(SMR)或水煤氣變換反應(yīng)(WGS)反應(yīng)形成H₂，然后將H₂活化和解離為表面氫物種用于乙炔氫化，從而需要冗余的能源消耗；電催化AHE過程可以直接利用從水中產(chǎn)生的活性氫物種用于乙炔氫化，而不涉及不必要的H₂的形成。

因此，將電催化AHE引入T-AHE過程有助于降低反應(yīng)能耗和提高反應(yīng)效率，但迄今為止沒有尚未有相關(guān)的文獻報道。

近日，中國科學(xué)院大連化物所鄧德會和于良等在Au/α-MoC催化劑上直接以水為氫源，低成本的CO為氧受體，實現(xiàn)了無氫條件下的乙炔加氫反應(yīng)(CO-H₂O-AHE)。

具體而言，研究人員以Au、Pt、Pd、Ir、Rh和Ru等金屬為原料，以α-MoC、CeO₂和Al₂O₃為載體，篩選出Au/α-MoC催化劑為最佳CO-H₂O-AHE催化劑。實驗結(jié)果表明，最優(yōu)的Au/α-MoC在80 °C下的乙炔轉(zhuǎn)化率達99%以上，乙烯選擇性達83%，優(yōu)于以氫氣為氫源的乙炔加氫工藝。

理論計算表明，Au/α-MoC界面是CO-H₂O-AHE催化循環(huán)的關(guān)鍵，其能夠有效降低AHE和CO*與O*的反應(yīng)的能壘；并且水在Au/α-MoC界面上解離生成的羥基物種作為溫和的還原劑，使得乙炔的選擇性半加氫，殘余的O₂能夠通過CO去除。同時，界面結(jié)構(gòu)的形成依賴于金屬與α-MoC載體之間的界面相互作用的強度：由于Au與α-MoC表面之間具有更強的相互作用，導(dǎo)致Au/α-MoC的邊界結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定，因此Au/α-MoC表現(xiàn)出顯著增強的催化性能。

綜上，該項工作所提出的CO-H₂O-AHE工藝避免了傳統(tǒng)AHE路線中對H₂的需求，并為低溫下利用水進行乙炔加氫開辟了新途徑。

Acetylene Hydrogenation to Ethylene by Water at Low Temperature on a Au/α-MoC Catalyst. Nature Catalysis, 2023. DOI: 10.1038/s41929-023-01026-y

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/d666e7b02e/

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