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孫學(xué)良/康俊/張亮EnSM: -10~40 °C寬溫度范圍穩(wěn)定運(yùn)行的高容量鋰硫電池

通過電催化促進(jìn)多硫化物轉(zhuǎn)化是抑制鋰硫 (Li-S) 電池穿梭效應(yīng)的一種有前景的策略，但由于循環(huán)過程中連續(xù)形成Li₂S鈍化層，電催化劑中的活性位點逐漸鈍化，這使得實現(xiàn)硫物質(zhì)的穩(wěn)定轉(zhuǎn)化具有挑戰(zhàn)性。

在此，蘇州大學(xué)張亮教授、北京計算科學(xué)研究中心康俊研究員及加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授等人提出了一種反應(yīng)性Li₂S與Fe₃C雙向電催化劑的協(xié)作策略，以實現(xiàn)硫物質(zhì)的快速連續(xù)轉(zhuǎn)化，從而顯著提高Li-S電池的性能。

在還原過程中，通過合理設(shè)計Fe₃C@泡沫碳/S-碳纖維正極（Fe₃C@FC/S-CF）實現(xiàn)活性Li₂S在Fe₃C表面沉淀，不僅縮短了離子/電子擴(kuò)散路徑，而且暴露并保留了Fe₃C中更多的活性位點。而在接下來的氧化過程中，F(xiàn)e₃C還促進(jìn)了反應(yīng)性Li₂S的分解，使電催化劑表面煥然一新。

圖1. Fe₃C@FC復(fù)合材料的制備過程及表征

因此，綜合實驗和理論計算結(jié)果表明，F(xiàn)e₃C的高催化活性在整個充放電過程中保持良好，實現(xiàn)了硫物種的快速氧化還原轉(zhuǎn)化。最終，通過制備的Fe₃C@FC/S-CF 正極，首次在寬溫度范圍（-10~40°C）下實現(xiàn)了高面積容量（> 6.0 mAh cm^-2）的Li-S電池。

此外在室溫條件下，在約8 μL mg^-1的低 E/S 比和16.1 mg cm^-2的高硫負(fù)載下，Li-S電池在70次循環(huán)后仍保持10 mAh cm^-2的高面積容量。這項研究成功地實現(xiàn)了反應(yīng)性Li₂S與雙向電催化劑的結(jié)合，在實際條件下極大地提高了Li-S電池的電化學(xué)性能。

圖2. Fe₃C@FC/S-CF和FC/S-CF正極的電化學(xué)表征

Achieving Reversible Precipitation-Decomposition of Reactive Li₂S towards High-Areal-Capacity Lithium-Sulfur Batteries with a Wide-Temperature Range, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.035

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