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Angew.:創(chuàng)紀(jì)錄Pt含量!局部配位協(xié)同增強Pt原子位點的固有ORR活性

Angew.:創(chuàng)紀(jì)錄Pt含量!局部配位協(xié)同增強Pt原子位點的固有ORR活性
為確保燃料電池和金屬空氣電池中的氧還原反應(yīng)(ORR)有足夠的速率,需要大量的鉑(Pt)。因此,Pt原子催化劑的應(yīng)用有望最大限度地降低鉑的含量。
近日,澳大利亞新南威爾士大學(xué)Xunyu Lu和Rose Amal(共同通訊作者)等人報道了他們從概念上預(yù)測和實驗上發(fā)展了碳基體(PtNPC)上氮(N)和磷(P)共配位的Pt原子位點,以改變鉑的d-帶中心,從而提高其固有的ORR活性。
Angew.:創(chuàng)紀(jì)錄Pt含量!局部配位協(xié)同增強Pt原子位點的固有ORR活性
因此,作者制備出了具有最低Pt含量(~0.026 wt%)的PtNPC,其顯示出ORR活性與基準(zhǔn)催化劑相當(dāng),起始電壓為1.0 VRHE,半波電位為0.85 VRHE。此外,其還具有15000次循環(huán)實驗的高穩(wěn)定性和在0.9 VRHE下6.80 s-1的優(yōu)良轉(zhuǎn)換頻率(TOF)。
Angew.:創(chuàng)紀(jì)錄Pt含量!局部配位協(xié)同增強Pt原子位點的固有ORR活性
Damjanovic動力學(xué)分析揭示了PtNPC從混合2/4電子到主導(dǎo)4電子路線的調(diào)諧ORR動力學(xué)。研究發(fā)現(xiàn),配位的P物種顯著地移動了Pt原子的d帶中心,從而解釋了PtNPC的優(yōu)異性能。
Angew.:創(chuàng)紀(jì)錄Pt含量!局部配位協(xié)同增強Pt原子位點的固有ORR活性
Intrinsic ORR Activity Enhancement of Pt Atomic Sites by Engineering d-Band Center via Local Coordination Tuning. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107790.
https://doi.org/10.1002/anie.202107790.

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