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胡仁宗Small Methods：SnO2負(fù)極上不均勻雙層SEI膜的多尺度觀察

SnO₂通過轉(zhuǎn)化和合金化反應(yīng)存儲鋰，被認(rèn)為是最典型的負(fù)極材料之一，并在機(jī)理探索和性能調(diào)整方面得到了廣泛的研究。然而，在 SnO₂電極上形成的固體電解質(zhì)中間相 (SEI) 的結(jié)構(gòu)及其演化過程很少被關(guān)注且仍然知之甚少。

在此，華南理工大學(xué)胡仁宗教授等人全面研究了SnO₂薄膜電極的SEI組成和結(jié)構(gòu)演變。通過飛行時間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）可以在基于SnO₂的電極中觀察到SEI的雙層混合結(jié)構(gòu)，由靠近電解液的外部有機(jī)SEI (O-SEI) 層和靠近SnO₂電極的內(nèi)部無機(jī)SEI (In-SEI) 層組成。

多尺度觀察揭示了合金化反應(yīng)后的SEI積累和有機(jī)層在去轉(zhuǎn)化反應(yīng)以上電位時的明顯溶解，這導(dǎo)致無機(jī)層直接暴露在電解液中，從而變得厚實(shí)和不均勻。破碎和厚的SEI導(dǎo)致容量快速衰減和97.5% 的低庫侖效率 (CE)。

圖1. SEI的TOF-SIMS表征及SnO₂電極的結(jié)構(gòu)演變

因此，作者證明了當(dāng)SnO₂電極預(yù)涂有LiF或Li₂CO₃時，會誘導(dǎo)形成堅(jiān)固且薄的 SEI層并在連續(xù)循環(huán)中穩(wěn)定，從而提高循環(huán)穩(wěn)定性并將CE提高到99.5%。

這項(xiàng)工作為 SnO₂負(fù)極上的SEI演化機(jī)制增加了新的見解，強(qiáng)調(diào)了在開發(fā)高性能負(fù)極中形成堅(jiān)固SEI膜的重要性，并提出了一種為鋰離子電池制造高性能金屬氧化物負(fù)極的有效策略。

圖2. SnO₂、SnO₂-LiF和SnO₂-Li₂CO₃電極的SEI形成過程和結(jié)構(gòu)演變

Multiscale Observations of Inhomogeneous Bilayer SEI Film on a Conversion-Alloying SnO₂ Anode, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101111

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