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周豪慎&郭少華Chem. Soc. Rev.: 用于鈉離子電池的先進(jìn)無鈷正極材料

鋰離子電池的兩種最重要的金屬元素（鋰和鈷）急劇增加的需求/成本和有限的儲量引起了對未來發(fā)展的擔(dān)憂。配備先進(jìn)無鈷正極的鈉離子電池（SIBs）在解決“鋰恐慌”和“鈷恐慌”方面顯示出巨大潛力，然而目前幾乎沒有專門的評論文章關(guān)注SIBs無鈷正極的進(jìn)展。

圖1. 幾種過渡金屬元素的價格和豐度以及SIBs無鈷正極的研究熱度

在此，南京大學(xué)周豪慎教授、郭少華教授等人全面回顧了用于先進(jìn)SIB的高性能無鈷正極材料的最新進(jìn)展，討論了決定正極結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素，并強(qiáng)調(diào)了各種提高無鈷正極材料結(jié)構(gòu)/電化學(xué)穩(wěn)定性的有效策略。

首先介紹了鈷在正極材料中的作用（如嚴(yán)苛的合成條件、復(fù)雜相變、電化學(xué)性能和空氣穩(wěn)定性方面等），然后概述了典型正極結(jié)構(gòu)（層狀氧化物、隧道氧化物、普魯士藍(lán)和聚陰離子化合物）的固有結(jié)構(gòu)特征和電化學(xué)性能，Mn、Fe、Ni、V和 Cr等非鈷元素引入正極結(jié)構(gòu)中可以穩(wěn)定SIB。

接下來討論了電化學(xué)穩(wěn)定性和相變、粒子裂紋、過渡金屬板滑移、晶格畸變、晶格氧氧化和過渡金屬遷移/溶解之間的內(nèi)在關(guān)系，以及增強(qiáng)結(jié)構(gòu)和電化學(xué)穩(wěn)定性的策略（結(jié)晶度工程、摻雜、復(fù)合相、表面/界面工程、價態(tài)調(diào)控、原子尺度協(xié)同作用和形態(tài)工程）。

圖2. SIB中先進(jìn)無鈷正極材料的內(nèi)在挑戰(zhàn)和開發(fā)策略

盡管近年來在穩(wěn)定SIBs的無鈷正極材料方面取得了巨大進(jìn)步，但未來仍需進(jìn)一步考慮以下問題：

（1）仍需要進(jìn)一步研究機(jī)理和材料設(shè)計(jì)以擴(kuò)展無鈷正極材料家族，提高綜合電化學(xué)性能；

（2）探索簡便/通用的策略并利用協(xié)同效應(yīng)，如同步體摻雜和表面包覆、復(fù)合結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng)等；

（3）利用計(jì)算工具（機(jī)器學(xué)習(xí)和 DFT計(jì)算）和先進(jìn)的表征技術(shù)（原子級分辨率 STEM、中子衍射、軟/硬 XAS以及原位/operando表征等）深入了解基本的鈉存儲機(jī)制并探索新的高度穩(wěn)定的正極材料；

（4）探索工業(yè)應(yīng)用（材料合成、空氣穩(wěn)定性、全電池組裝及性能等）。

圖3. 用于SIB的先進(jìn)無鈷正極材料的潛在方向展望

Advanced cobalt-free cathode materials for sodium-ion batteries, Chemical Society Reviews 2021. DOI: 10.1039/D1CS00442E

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