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揚(yáng)州大學(xué)龐歡Adv. Sci.：氧化鎢納米線錨定亞納米釕團(tuán)簇高效雙功能氫電催化的協(xié)同機(jī)理

活性金屬納米顆粒(NPs)在載體上的分散是提高貴金屬利用率從而降低催化劑成本的有效策略，已廣泛應(yīng)用于多相催化劑的設(shè)計(jì)中。此外，與大的NPs相比，亞納米團(tuán)簇(SNCs)中平均金屬-金屬配位數(shù)特別低，往往導(dǎo)致與反應(yīng)物分子的吸附和轉(zhuǎn)化存在顯著差異。

另一方面，SNCs與載體接觸時(shí)，由于界面位點(diǎn)比例較高，也表現(xiàn)出更強(qiáng)的金屬-載體相互作用，這不僅有助于增強(qiáng)穩(wěn)定性，而且進(jìn)一步調(diào)節(jié)了金屬的電子結(jié)構(gòu)，從而影響其催化性能。

基于此，揚(yáng)州大學(xué)龐歡等人報(bào)道了W₁₈O₄₉納米線負(fù)載的亞納米R(shí)u簇(Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs)在酸性條件下作為一種高效的雙功能電催化劑，用于析氫反應(yīng)和氫氧化反應(yīng)(HER和HOR)。

首先評(píng)估了制備的Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs的電催化HER性能。在相同的條件下，還測(cè)試了Ru NP/W₁₈O₄₉ NWs、純W₁₈O₄₉ NWs、Ru/C和商業(yè)Pt/C的HER性能。在酸性環(huán)境下(0.5 M H₂SO₄)，純W₁₈O₄₉ NWs顯示出極低的HER電流，即使在高過(guò)電位下。

相反，Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs僅通過(guò)21 mV的過(guò)電位就可以達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，僅比Pt/C的過(guò)電位(19 mV)多2 mV。而Ru/C和Ru NP/W₁₈O₄₉ NWs的過(guò)電位在相同的電流密度下則分別為89和118 mV，與Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs的性能有較大的差距。

此外，還研究了Ru/W比與HER活性之間的關(guān)系，確定了5% Ru的復(fù)合催化劑的性能最優(yōu)。對(duì)于Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs和其他催化劑的HOR催化性能對(duì)比則采用標(biāo)準(zhǔn)的三電極體系，在H₂飽和的0.5 M H₂SO₄中進(jìn)行了測(cè)試。Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs的陽(yáng)極電流密度隨著電勢(shì)的增加而急劇增加，甚至高于最優(yōu)異的Pt/C和商業(yè)Ru/C催化劑，顯示了其對(duì)HOR的優(yōu)異催化性能。

與之形成鮮明對(duì)比的是，Ru NP/W₁₈O₄₉ NWs、W₁₈O₄₉ NWs和Ru/C顯示出非常差的HOR活性。更重要的是，Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs具有良好的穩(wěn)定性和對(duì)CO、O₂的耐受性，加上Ru的成本相對(duì)較低，使其成為替代Pt用于質(zhì)子交換膜基電催化的有吸引力的候選材料。

通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算，了解了Ru SNC/W₁₈O₄₉具有良好電催化性能的機(jī)理。態(tài)密度計(jì)算表明，Ru/W₁₈O₄₉在Ru、W和O之間有明顯的軌道重疊，有效地證明了Ru和W₁₈O₄₉之間的強(qiáng)相互作用。之后的電荷密度差分析也顯示電子從Ru團(tuán)簇轉(zhuǎn)移到W₁₈O₄₉。

此外，計(jì)算了氫在Ru/W₁₈O₄₉、純W₁₈O₄₉和Ru上的吸附能。Ru/W₁₈O₄₉的氫吸附強(qiáng)度(-0.64 eV)弱于純Ru(-1.42 eV)，這有利于HER/HOR過(guò)程中氫中間體的脫附。此外，W₁₈O₄₉的氫吸附能為-8.21 eV，這種強(qiáng)的氫吸附阻礙了中間體的脫附，導(dǎo)致純W₁₈O₄₉的HER/HOR催化活性較差。這項(xiàng)工作證明了制備氧化物負(fù)載的亞納米簇作為高性能電催化劑的巨大潛力。

Synergistic mechanism of sub-nanometric Ru clusters anchored on tungsten oxide nanowires for high-efficient bifunctional hydrogen electrocatalysis, Advanced Science, 2023, DOI: 10.1002/advs.202206096.

https://doi.org/10.1002/advs.202206096.

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