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王兆翔/王雪鋒/高玉瑞ACS Energy Lett.：相圖決定親鋰基材上的鋰沉積/剝離行為

許多親鋰材料已被提議作為基材來均勻化鋰沉積，但對鋰在它們上截然不同的行為仍然缺乏基本的理解。

中科院物理所王兆翔、王雪鋒、中國科學(xué)院大學(xué)高玉瑞等研究了各種（非）金屬基材上的鋰沉積/剝離行為以及相變過程、鋰沉積形態(tài)、SEI 層和電化學(xué)性能之間的關(guān)系。

研究發(fā)現(xiàn)，不與鋰形成任何金屬間化合物的基材金屬，如Ag和Mg，可以不斷溶解鋰形成固溶體。這種固溶體的輕微結(jié)構(gòu)變化確保了基材在反復(fù)合金化/脫合金后的穩(wěn)定性和完整性。

在整個循環(huán)過程中，Li-Ag合金在引導(dǎo)較大鋰顆粒的生長和富氟穩(wěn)定SEI層的形成方面發(fā)揮著作用。脫合金后的多孔Ag顆粒充當(dāng)3D框架以支撐SEI層并為隨后沉積的鋰提供成核位點(diǎn)，從而減少SEI層的破裂和死鋰的形成。因此，輕微的結(jié)構(gòu)變化和減少的副反應(yīng)和死鋰是Ag@Cu基材上高庫倫效率（CE）和長壽命的原因。

圖1 不同基材上鋰沉積和剝離的研究

Au、Al、Zn、Si和Sn屬于另一類（非）金屬；它們與鋰形成金屬間化合物。沉積的鋰在鋰飽和的金屬間化合物上生長，而不是形成固溶體。因此，第二類（非）金屬合金在一定量的鋰沉積后失去了對鋰沉積的指導(dǎo)。由于合金的結(jié)構(gòu)變化較大，在反復(fù)合金化/去合金化后，合金顆粒會碎裂或脫落。鋰在其中的溶解度是選擇親鋰材料作為基材的重要指標(biāo)，但合金的形態(tài)（固溶體或金屬間化合物）更為關(guān)鍵。

因此，相圖決定了不同基材上的鋰沉積/剝離和循環(huán)行為。第一類金屬在具有寬電位窗口和高面積容量的實(shí)用金屬電池中很有前景。對于第二類，控制金屬沉積能力以避免親鋰材料的脫落至關(guān)重要。這些發(fā)現(xiàn)為二次金屬電池中基材的合理選擇和設(shè)計(jì)提供了重要指導(dǎo)。

圖2 Li||Cu電池性能

Phase Diagram Determined Lithium Plating/Stripping Behaviors on Lithiophilic Substrates. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02127

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