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斯坦福鄭曉琳ACS Energy Lett.: 碳酸氫鹽基電解質在雙電子水氧化產H2O2中的作用

斯坦福鄭曉琳ACS Energy Lett.: 碳酸氫鹽基電解質在雙電子水氧化產H2O2中的作用
雙電子水氧化(2e WOR)是在有效生產H2O2過程中的有前景的途徑。最近科研人員致力于開發(fā)用于2e WOR的新型電催化劑上,尚未對電解質物質在決定水氧化選擇性和促進2eWOR方面的作用進行研究。
斯坦福大學鄭曉琳團隊使用電分析實驗來確定HCO3對選擇性2e WOR催化過程的作用。
斯坦福鄭曉琳ACS Energy Lett.: 碳酸氫鹽基電解質在雙電子水氧化產H2O2中的作用
作者設置了不同的電解質(Na2SO4、KPi、K2CO3和KHCO3),H2O2的產量按照Na2SO4<KPi<K2CO3<KHCO3的順序增加,表明HCO3的作用是促進H2O2的產生,并且 KHCO3的選擇性比其他電解質高出約3倍。
另外,從機制上講,旋轉環(huán)盤實驗表明H2O2不是直接在KHCO3中的盤電極處生成,而是在延遲一段時間后形成,這表明電解質氧化和隨后的水解對2e WOR起促進作用。
斯坦福鄭曉琳ACS Energy Lett.: 碳酸氫鹽基電解質在雙電子水氧化產H2O2中的作用
進一步的電化學和光譜實驗證明碳酸鹽基電解質物質的陽極氧化發(fā)生在與水氧化相關的法拉第電位,并且這些物質(可能是HCO4或C2O62-)隨后將水氧化成H2O2(t1/2≈5 min)。
另外,2.5 VRHE下的H2O2生產速率與HCO3的濃度成正比,進一步證實了HCO3在 2eWOR中的催化作用,并表明可以利用電解質來提高電化學H2O2的生產。
The role of bicarbonate-based electrolytes in H2O2 production through two-electron water oxidation. ACS Energy Letters, 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01264

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