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?Nature子刊：采用低密度無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)全固態(tài)鋰硫電池800次循環(huán)！

采用無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)的鋰硫全固態(tài)電池被認(rèn)為是有前景的電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)。然而，開發(fā)具有高硫含量、充分的硫利用和高質(zhì)量負(fù)載的正極是具有挑戰(zhàn)性的。

圖1. Li₃PS₄-2LiBH₄固態(tài)電解質(zhì)的理化特性

美國(guó)賓夕法尼亞州立大學(xué)王東海等采用一種液相合成的Li₃PS₄-2LiBH₄玻璃陶瓷固態(tài)電解質(zhì)用于制備鋰硫全固態(tài)電池，其密度低（1.491 g cm^-3），原生顆粒尺寸小（約500納米），在25℃時(shí)的體離子傳導(dǎo)率為6.0 mS cm^-1。當(dāng)在Swagelok電池配置中對(duì)鋰-銦負(fù)極和60wt% S正極進(jìn)行測(cè)試時(shí)，在平均堆積壓力約為55MPa的情況下，全固態(tài)電池在167.5 mA g^-1和60℃下提供了約1144.6 mAh g^-1的高放電容量。

同時(shí)，全固態(tài)電池也實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的循環(huán)，其初始放電容量高（在837.5 mA g^-1時(shí)為1004.6 mAh g^-1），并且在循環(huán)800次后保持了77.5%的容量，每循環(huán)容量衰減低至~0.028%。

圖2. 全固態(tài)電池的性能測(cè)試

此外，作者通過(guò)光譜、顯微鏡和電化學(xué)研究，發(fā)現(xiàn)硫正極中過(guò)高的硫體積比和微薄的SE體積比會(huì)損害正極內(nèi)的均勻性，引發(fā)不活躍的大塊硫顆粒的產(chǎn)生，阻礙離子傳輸并使硫利用率降低。

作者進(jìn)一步證明，采用低密度固態(tài)電解質(zhì)可增加正極中的電解質(zhì)體積比，減少非活性的大塊硫，并改善硫基正極的均勻性，從而為電池性能的提高提供了足夠的離子傳導(dǎo)途徑。

圖3. S基正極的物理化學(xué)和電化學(xué)特性

Realizing high-capacity all-solid-state lithium-sulfur batteries using a low-density inorganic solid-state electrolyte. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37564-z

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