電化學(xué)還原CO2 (eCO2RR)是實(shí)現(xiàn)碳中和的有效方法。eCO2RR轉(zhuǎn)化為CO對(duì)于通過雙功能催化促進(jìn)C-C偶聯(lián)以及實(shí)現(xiàn)從CO2到C2+的級(jí)聯(lián)轉(zhuǎn)化是必不可少的。法國(guó)蒙彼利埃大學(xué)Frédéric Jaouen等人開發(fā)并研究了一系列 M/N-C(M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu 和Zn)催化劑,在非原位條件下負(fù)載在氮摻雜碳(N-C)上的高度分散的金屬氧化物顆粒,除了Cu/N-C和Zn/N-C,其他M/N-C主要是原子分散的金屬位點(diǎn)。Co/NC-C在-0.5 VRHE時(shí),表現(xiàn)出最高的本征活性,而Ni/NC-C則顯示出高活性和選擇性。Cu/N-C中的大部分Cu原子在eCO2RR過程中形成Cu0團(tuán)簇,而Mn/N-C、Fe/N-C、Co/N-C和Ni/N-C催化劑保持金屬氫氧化物結(jié)構(gòu),同時(shí)在Fe/N-C、Co/N-C和Ni/N-C中有少量的M0形成。另外,F(xiàn)e/N-C、Co/N-C和NiN-C的優(yōu)異活性歸因于相收縮和HCO3–插到入金屬氫氧化物的層狀結(jié)構(gòu)中。該項(xiàng)工作為合成將CO2轉(zhuǎn)化為CO的高活性和選擇性電催化劑提供了一種簡(jiǎn)便的方法。在無 PGM電解槽中,與最先進(jìn)的NiFe基陽極相結(jié)合,在100 mA cm-2電流密度和4 V的槽電壓下,Ni/N-C表現(xiàn)出對(duì)CO的>80%法拉第效率。Metal oxide clusters on nitrogen-doped carbon are highly selective for CO2 electroreduction to CO. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01702