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MXenes作為鋰離子電池負(fù)極的商業(yè)化在很大程度上受到初始庫侖效率(ICE)低和循環(huán)穩(wěn)定性不利的阻礙，這與Ti₃C₂ MXenes中的鈦空位(V_Ti)等缺陷密切相關(guān)。

山東大學(xué)尹龍衛(wèi)等開發(fā)了一種有效的策略，通過在MXenes上原位生長Al₂O₃納米團(tuán)簇來鈍化V_Ti缺陷，以減輕由缺陷引起的不可逆電解質(zhì)分解和鋰枝晶形成趨勢，從而提高ICE和循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1 Ti₃C₂@Al₂O₃復(fù)合材料的合成及形貌表征

研究表明，過度親鋰的V_Ti缺陷會因其強(qiáng)吸附而阻礙鋰離子的擴(kuò)散，導(dǎo)致局部不均勻的鋰通量流向這些“熱點(diǎn)”，為鋰枝晶的形成奠定了基礎(chǔ)。選擇性覆蓋在V_Ti位點(diǎn)上的Al₂O₃納米團(tuán)簇可以有效防止缺陷不可逆地捕獲Li⁺，顯著降低首次循環(huán)期間的Li⁺消耗。

同時(shí)，Al₂O₃納米團(tuán)簇可以緩解由缺陷引起的電解質(zhì)分解，形成薄而均勻的SEI層，大大提高了電極的穩(wěn)定性。此外，電化學(xué)沉積實(shí)驗(yàn)證實(shí)，Al₂O₃納米鈍化劑將通過覆蓋過度親鋰的V_Ti缺陷來改善Li⁺擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，保證均勻的Li通量通過均勻的SEI層，從而促進(jìn)均勻的鋰沉積，而不會形成災(zāi)難性的鋰枝晶。

圖2 電化學(xué)儲鋰性能

得益于Al₂O₃納米團(tuán)簇的優(yōu)異鈍化效果，用于LIBs的Ti₃C₂@Al₂O₃-11電極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，包括在100 mA g^-1電流密度下提高的ICE（76.6%）、更好的循環(huán)穩(wěn)定性（1 A g^-1下500次循環(huán)為285.5 mAh g^-1）和2 A g^-1下147.6 mAh g^-1的出色倍率性能。

該工作建立了Ti₃C₂ MXene材料缺陷與電化學(xué)性能之間的直接聯(lián)系，并為高性能MXene電極材料的設(shè)計(jì)指明了實(shí)用原則。

圖3 電化學(xué)沉積-剝離行為

Oxide Nanoclusters on Ti3C2 MXenes to Deactivate Defects for Enhanced Lithium Ion Storage Performance. Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202104439

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山大尹龍衛(wèi)Small：Al2O3改性MXene大幅提高儲鋰離子性能

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