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JACS: Ru-bda配位低聚物表面相互作用促進(jìn)提高了水氧化陽極的效率

近年來，設(shè)計(jì)用于水分解的高效人工光合作用裝置一直是科學(xué)界的熱門話題之一，因?yàn)檫@種裝置可以提供清潔和可再生能源作為化石燃料的替代品。光電化學(xué)電池可以實(shí)現(xiàn)太陽光下的水分解，但設(shè)計(jì)用于水氧化的陽極具有巨大挑戰(zhàn)。

加泰羅尼亞化學(xué)研究所Antoni Llobet、維爾茨堡大學(xué)Frank Würthner等人報(bào)道了一種Ru的配位低聚物({[Ru^II(bda-κ-N²O²)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)})，用于高效水氧化。

{[RuII(bda-κ-N²O²)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)}通過bda配體與石墨(GC)表面間的CH-π相互作用成功錨定在碳納米管(CNT)上，{[RuII(bda-κ-N²O²)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)}會(huì)在催化水氧化過程中轉(zhuǎn)化為{[RuII(bda-κ-NO)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)}(配體κ-N²O²轉(zhuǎn)化為κ-NO)，在涉及溶劑化和配體重組的電化學(xué)析氧過程中，分子Ru催化劑和石墨表面的相互作用促進(jìn)了這一過程。

錨定在CNT上的{[Ru^II(bda-κ-N²O²)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)}經(jīng)過CV活化后，逐漸轉(zhuǎn)化為性能更強(qiáng)的{[Ru^II(bda-κ-NO)(4,4′-bpy)]₁₀(4,4′-bpy)}(H₂O)₂，在1.45 V_NHE電位和pH值為7條件下，電流密度達(dá)到200 mA cm^-2。

TOF和TON分別為3.7×10⁴ s^-1和9.4×10⁴。另外，基于催化劑與石墨表面的超分子相互作用，這種混合材料在周轉(zhuǎn)期間顯示出長期穩(wěn)定性。

Surface-promoted evolution of Ru-bda coordination oligomers boosts the efficiency of water oxidation molecular anodes. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04738

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/862e0fe8be/

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