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ACS Energy Lett.：等離子體活化CO2和乙烷反應(yīng)生成含氧化合物

利用二氧化碳（CO₂）作為軟氧化劑對乙烷進(jìn)行升級是獲得含氧烴的理想方法。該反應(yīng)在溫和條件下在熱力學(xué)上是不可行的，并且以前沒有作為一步法實(shí)現(xiàn)。

基于此，美國哥倫比亞大學(xué)Jingguang G. Chen和Lea R. Winter、比利時安特衛(wèi)普大學(xué)Annemie Bogaerts（共同通訊作者）等人報道了一種使用非熱介質(zhì)阻擋放電（DBD）等離子體展示了從CO₂和乙烷直接生產(chǎn)C₂和C₃醇、醛和酸以及C₁含氧化合物。

作者使用常壓流動反應(yīng)器基于運(yùn)行時間結(jié)果進(jìn)行了研究，以判斷等離子體功率、原料氣比和催化劑添加量對活性和選擇性的影響。通過將原料氣比調(diào)整為更高比例的CO₂和使用較低的等離子體功率，可以提高對氧化烴產(chǎn)物的選擇性。

包含RhCo₃/MCM-41加氫甲?；呋瘎┨岣吡藢趸衔锏倪x擇性，但僅適用于相對較短的反應(yīng)時間尺度。同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)與等離子體化學(xué)動力學(xué)模型相結(jié)合，揭示了反應(yīng)途徑。該反應(yīng)主要通過CO₂衍生的含氧物質(zhì)氧化活化的乙烷衍生物進(jìn)行，這表明其機(jī)制與熱催化醇合成根本不同。

此外，動力學(xué)分析能夠根據(jù)特定的能量輸入測量等離子體反應(yīng)的激活勢壘。作者建立了詳細(xì)的等離子體化學(xué)動力學(xué)模型以建立主要反應(yīng)途徑，發(fā)現(xiàn)這些途徑與實(shí)驗(yàn)趨勢非常吻合。這些結(jié)果說明了使用等離子體在環(huán)境壓力下從溫室氣體CO₂和未充分利用的乙烷直接合成含氧化合物的可行性。

該研究揭示了一個潛在的機(jī)會，即應(yīng)用由可再生能源提供動力的等離子體將豐富的乙烷從頁巖氣轉(zhuǎn)化為有價值的含氧化合物，同時利用CO₂作為輔助反應(yīng)劑。

Oxygenate Production from Plasma-Activated Reaction of CO₂ and Ethane. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02355.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02355.

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