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JACS：聚陽(yáng)離子鐵卟啉對(duì)O2和CO2還原的定向靜電效應(yīng)

下一代能源技術(shù)需要改進(jìn)的方法來(lái)快速有效地將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能。一種是在分子催化劑中加入原子定位的靜電基序，以穩(wěn)定高能帶電中間體。例如含有四個(gè)陽(yáng)離子o-N，N，N-三甲基苯胺基（o-[N(CH₃)₃]⁺）的鐵卟啉最近被用于催化復(fù)雜的多步驟O₂和CO₂還原反應(yīng)（ORR和CO₂RR），反應(yīng)速率快，過(guò)電位低。

其部分原因是原子定位的o-[N(CH₃)₃]⁺基團(tuán)與結(jié)合底物之間的特定電荷相互作用。然而，由于單鄰位取代模式的性質(zhì)，這種金屬卟啉有四種可能的阿托品，因此有四種獨(dú)特的靜電環(huán)境。

近日，美國(guó)耶魯大學(xué)James M. Mayer（通訊作者）等人報(bào)道了四個(gè)單獨(dú)的atropisomers中的每一個(gè)都以快的速率和低的過(guò)電位催化ORR和CO₂RR。

最大周轉(zhuǎn)頻率（TOF）在各向同性異構(gòu)體之間變化，ORR為60倍，CO₂RR為5倍。對(duì)于ORR，αβαβ異構(gòu)體最快且具有最高的過(guò)電位，而對(duì)于CO2RR，αβ異構(gòu)體最快且具有最高的過(guò)電位。

電荷定位的作用是復(fù)雜的，可以影響一個(gè)以上的步驟，如二氧化碳（CO₂）結(jié)合。這些數(shù)據(jù)提供了原子定位電荷的第一種觀點(diǎn)，并強(qiáng)調(diào)了高電荷密度（而不是取向）對(duì)多步驟分子電化學(xué)轉(zhuǎn)化的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的重要性。

Oriented Electrostatic Effects on O₂ and CO₂ Reduction by a Polycationic Iron Porphyrin. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c03132.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c03132.

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