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鋰金屬負(fù)極對高能量密度電池很有吸引力。根據(jù)轉(zhuǎn)化反應(yīng)，沉積的鋰在脫鋰過程中不可避免地會(huì)產(chǎn)生死鋰，這會(huì)嚴(yán)重消耗活性鋰和電解液，從而縮短電池壽命。

清華大學(xué)張強(qiáng)、北京理工大學(xué)張學(xué)強(qiáng)等通過調(diào)控負(fù)極的過電位來抑制死鋰的產(chǎn)生，提出了連續(xù)轉(zhuǎn)化-脫嵌（CTD）脫鋰機(jī)制，以構(gòu)建實(shí)用的鋰金屬-石墨（Li/C）復(fù)合負(fù)極。

清華張強(qiáng)/北理張學(xué)強(qiáng)JACS：實(shí)用復(fù)合鋰負(fù)極的連續(xù)轉(zhuǎn)化-脫嵌脫鋰機(jī)制

圖1 復(fù)合負(fù)極在初始循環(huán)和長循環(huán)后的脫鋰機(jī)制示意圖

鋰金屬的轉(zhuǎn)化機(jī)制在初始循環(huán)中起作用，因?yàn)槊撲囘^電位剛好超過鋰金屬的剝離電位（0 V，vs Li/Li⁺）。然而，隨著死鋰的積累，當(dāng)負(fù)極的過電位超過鋰化石墨的脫嵌電位時(shí)，就會(huì)發(fā)生鋰化石墨的脫嵌反應(yīng)以完成整個(gè)脫鋰過程。

在這個(gè)階段，鋰離子同時(shí)從鋰化石墨和鋰金屬中脫鋰。脫鋰機(jī)制從單一的轉(zhuǎn)換機(jī)制觸發(fā)到CTD脫鋰機(jī)制，由于鋰離子迅速補(bǔ)充石墨，因此CTD脫鋰機(jī)制在后續(xù)循環(huán)中不斷發(fā)揮作用。鋰化石墨的高度可逆脫嵌機(jī)制不會(huì)產(chǎn)生死鋰，從而減少了死鋰的積累。

圖2鋰離子在鋰化石墨重復(fù)循環(huán)過程中的可逆脫嵌

因此，與實(shí)用條件下110次循環(huán)的裸鋰負(fù)極相比，基于CTD脫鋰機(jī)制的具有Li/C復(fù)合負(fù)極的全電池可保持210次循環(huán)（容量保持率達(dá)到80%）。此外，1 Ah軟包電池也可循環(huán)150次，證實(shí)了CTD脫鋰機(jī)制的實(shí)際應(yīng)用潛力。

這項(xiàng)工作基于對鋰金屬負(fù)極過電位演變的深入了解，展示了一種全新的脫鋰機(jī)制，并為長循環(huán)高能量密度二次電池的實(shí)用復(fù)合負(fù)極設(shè)計(jì)提供了一種前景。

圖3 全電池性能

A Successive Conversion–Deintercalation Delithiation Mechanism for Practical Composite Lithium Anodes. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08606

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