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1. 孫世剛/Khalil Amine/徐桂良Nature子刊: 熵和晶面調(diào)節(jié)實(shí)現(xiàn)長效鈉電P2型層狀正極！

8篇電池頂刊！孫世剛、陳國英、陳忠偉、侴術(shù)雷、金輝樂、魯兵安、張山青、朱永春等成果

P2型富鈉錳層狀氧化物因其具有吸引力的成本效益和容量特性而成為鈉基電池的有前途的正極候選者。然而，在高電池電壓（即>4.0 V）下，由不可逆相變和陰離子氧化還原反應(yīng)引起的結(jié)構(gòu)變形和陽離子重排導(dǎo)致鈉離子動力學(xué)緩慢和容量衰減嚴(yán)重。

為了規(guī)避這些問題，華僑大學(xué)Fang Fu聯(lián)合廈門大學(xué)孫世剛院士、美國阿貢國家實(shí)驗(yàn)室徐桂良研究員、Khalil Amine研究員等人報(bào)道了一種通過構(gòu)型熵和離子擴(kuò)散結(jié)構(gòu)調(diào)整來開發(fā)P2型層狀正極的策略。研究表明，同時(shí)增加熵和活性晶面將是實(shí)現(xiàn)具有超快充電能力和超長循環(huán)壽命的P2型層狀正極的有力途徑，但迄今為止尚未報(bào)道。

為此，作者設(shè)計(jì)并合成了一系列多元P2型Na_0.62Mn_0.67Ni_0.23Cu_0.05Mg_0.09-2yTi_yO₂（CuMgTi-571, y = 0.01；CuMgTi-552, y = 0.02; CuMgTi-533, y = 0.03），這些層狀正極具有不同構(gòu)型熵和{010}活性晶面。通過系統(tǒng)地比較它們的電化學(xué)性能并研究其在充放電過程中的相變和Na⁺擴(kuò)散系數(shù)，作者確定了熵與活性晶面、陽離子/陰離子動力學(xué)及P2型正極的電化學(xué)性能之間的相關(guān)性。

圖1. 層狀正極的物理化學(xué)特性

原位同步加速器XRD結(jié)合電化學(xué)動力學(xué)測試和微觀結(jié)構(gòu)表征表明，與 Na_0.62Mn_0.67Ni_0.37O₂（NaMNO₂）相比，熵調(diào)諧的CuMgTi-571正極具有更多的{010}活性面、改善的結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性及更快的陰離子氧化還原動力學(xué)。其中，構(gòu)型熵對材料中吉布斯自由能降低的貢獻(xiàn)延緩了位錯運(yùn)動并穩(wěn)定了晶體結(jié)構(gòu)，熵驅(qū)動的高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性足以抑制體積變化、結(jié)構(gòu)變形和不可逆的相變，從而保障穩(wěn)定的遷移路徑和可逆的Na⁺脫嵌。

此外，由于熵增而增加的{010}電化學(xué)活性平面為Na⁺遷移創(chuàng)造了更有利的通道，有利于Na⁺的快速脫嵌并促進(jìn)電化學(xué)動力學(xué)。因此，具有更高熵和更活躍面的最佳CuMgTi-571正極不僅顯示出高達(dá)10 C（~6分鐘）的快速充/放電，且在120?mA?g^-1下循環(huán)500次后保持87%的容量，甚至在1.2?A?g^-1下2000次循環(huán)后容量保持率仍為75%。

圖2. 幾種層狀正極的循環(huán)性能對比

Entropy and crystal-facet modulation of P2-type layered cathodes for long-lasting sodium-based batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30113-0

2. 姚彥教授Nature子刊: 用于全固態(tài)鈉電池的電化學(xué)穩(wěn)定均質(zhì)玻璃態(tài)電解質(zhì)

全固態(tài)鈉電池（ASSSB）是電網(wǎng)規(guī)模儲能的有希望的候選者。然而，目前還沒有商業(yè)化的ASSSB，部分原因是缺乏對金屬鈉具有電化學(xué)穩(wěn)定性的低成本、易于制造的固體電解質(zhì)（SE）。

在此，美國休斯頓大學(xué)姚彥教授、愛荷華州立大學(xué)Steve W. Martin教授等人報(bào)道了一系列硫氧化物玻璃SE（Na₃PS_4-xO_x，其中0 <?x ≤0.60），其不僅在所有鈉離子導(dǎo)電硫化物SE中表現(xiàn)出最高的臨界電流密度，而且還可在環(huán)境溫度下實(shí)現(xiàn)高性能鈉硫電池。研究表明，由于形成更高濃度的具有橋接氧（BO）特性的氧化物和硫氧化物單元，氧摻雜的硫氧化物SE比純硫化物SE具有更堅(jiān)固和更致密的玻璃網(wǎng)絡(luò)。

此外，在添加氧提高了玻璃質(zhì)SE機(jī)械強(qiáng)度的同時(shí)，還導(dǎo)致這些硫氧化物SE在環(huán)境溫度下展示了壓力誘導(dǎo)的玻璃質(zhì)粉末起始材料的均勻性，從而形成了均勻的玻璃微結(jié)構(gòu)。由于可成形性大大提高，硫氧化物SE表現(xiàn)出更高的機(jī)械強(qiáng)度和降低的電子電導(dǎo)率。通過自鈍化SEI的形成，電池通過動力學(xué)穩(wěn)定性表現(xiàn)出與金屬鈉的優(yōu)異電化學(xué)穩(wěn)定性。

圖2. Na-SE界面的表征

為了生產(chǎn)具有高離子電導(dǎo)率及出色的機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性的SE，作者設(shè)計(jì)了三層結(jié)構(gòu)，內(nèi)部為具有最高離子導(dǎo)電性的Na₃PS_3.85O_0.15，外部兩層為具有機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性的Na₃PS_3.4O_0.6。電化學(xué)測試表明，包含Na₃PS_3.4O_0.6 |Na₃PS_3.85O_0.15?|Na₃PS_3.4O_0.6的均質(zhì)三層復(fù)合SE可實(shí)現(xiàn)高達(dá)2.3?mA?cm^-2的臨界電流密度，這是鈉離子硫化物SEs的最高值，并可在0.2?mA?cm^-2下穩(wěn)定循環(huán)長達(dá)500?小時(shí)。作者基于三層復(fù)合硫氧化物SE制造了全固態(tài)Na-S電池，該電池表現(xiàn)出在迄今為止的固態(tài)Na-S系統(tǒng)中的最高比能量。因此，這些新的硫氧化物SEs及其所實(shí)現(xiàn)的三層復(fù)合SEs可為開發(fā)用于高能、安全、低成本和長循環(huán)壽命固態(tài)電池的新型玻璃電解質(zhì)鋪平道路，特別是用于儲能設(shè)備的全固態(tài)Na-S電池。

圖2. 60 °C下全固態(tài)Na-S電池性能

An electrochemically stable homogeneous glassy electrolyte formed at room temperature for all-solid-state sodium batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30517-y

3. 陳國英AEM: 鋰電無序巖鹽氟氧化物正極循環(huán)后容量增加？原因來了！

鋰過渡金屬（TM）氧化物正極的容量與與TM陽離子/氧陰離子相關(guān)的氧化還原儲層的大小和可及性直接相關(guān)，傳統(tǒng)上由于化學(xué)、結(jié)構(gòu)或機(jī)械疲勞，氧化還原儲層會隨著循環(huán)而降低。

在此，美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室陳國英研究員等人報(bào)道了高能富錳/氟陽離子無序巖鹽（DRX）氟氧化物正極循環(huán)后可實(shí)現(xiàn)超過125%的容量增加的獨(dú)特行為。具體而言，Li_1.2Mn_0.7Nb_0.1O_1.8F_0.2（F10，F(xiàn)取代含量為10 at%）正極在10 mA g^-1下30次循環(huán)后放電容量增加到超過258 mAh g^-1，凈增益約為25%。當(dāng)電流密度增加到 20、30 或 100 mA g^-1時(shí)，也觀察到了類似的趨勢。在30個(gè)循環(huán)后，作者對電池進(jìn)行了倍率能力測試。隨著電流密度從10增加到1000 mA g^-1，放電容量從251減少到49 mAh g^-1。在100 mA g^-1下，接近3 V放電和4 V充電附近的氧化還原強(qiáng)度仍然保持強(qiáng)勁。因此，這代表了F10正極循環(huán)后引起的容量增加和動力學(xué)改善，該觀察為開發(fā)錳基高能正極開辟了新途徑，但這種獨(dú)特的循環(huán)行為仍有待闡明。

圖1. F10正極的循環(huán)性能

作者基于各種X射線和電子能譜/顯微鏡技術(shù)以及體積和局部結(jié)構(gòu)探針，研究了F10正極氧化還原化學(xué)的演變及獨(dú)特電化學(xué)行為的化學(xué)和結(jié)構(gòu)起源。在F10正極中，容量來源歸因于主要的Mn³⁺/Mn⁴⁺氧化還原及O氧化還原的額外貢獻(xiàn)，這兩部分貢獻(xiàn)在材料體相中均未發(fā)生變化。作者使用一套診斷技術(shù)的綜合分析提供了強(qiáng)有力的證據(jù)，證明了具有非化學(xué)計(jì)量尖晶石特征的局部“結(jié)構(gòu)域”的形成，而在長程范圍內(nèi)材料體相的立方無序巖鹽相仍然存在。這種獨(dú)特的排列方式使鋰離子能夠在整個(gè)3D連接的鋰通路中快速移動，從而導(dǎo)致電壓曲線發(fā)生明顯變化。因此，可將這種局部結(jié)構(gòu)有效整合到立方結(jié)構(gòu)中的能力歸因于陽離子無序的富錳和富氟化學(xué)。總之，這項(xiàng)研究為進(jìn)一步利用基于錳氧化還原的系統(tǒng)開發(fā)下一代高能正極材料提供了指導(dǎo)。

圖2. 循環(huán)過程中的局部結(jié)構(gòu)演變

Exceptional Cycling Performance Enabled by Local Structural Rearrangements in Disordered Rocksalt Cathodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200426

4. 陳忠偉/王新/張永光AFM: 雙效基底同時(shí)提高鋰硫電池的可逆性和動力學(xué)！

當(dāng)前，鋰硫（Li-S）電池為高能量和低成本的儲能提供了一種有前途的解決方案。然而，其轉(zhuǎn)化型氧化還原機(jī)制決定了電池化學(xué)在可逆性和動力學(xué)方面的較差表現(xiàn)。

在此，加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉院士、華南師范大學(xué)王新研究員及河北工業(yè)大學(xué)張永光教授等人開發(fā)了一種裝飾有精細(xì)分散的Ni₂Co納米合金的花狀還原氧化石墨烯微組件（Ni₂Co@rGO），并將其同時(shí)作為Li-S電池的先進(jìn)正負(fù)極基底。其中，Ni₂Co@rGO的制備過程如下：首先，通過水解和離子交換反應(yīng)制得NiCo層狀雙氫氧化物（NiCo-LDH）。隨后，NiCo-LDH和GO混合物的噴霧干燥有助于形成花狀微組件，其中褶皺的GO納米片緊緊包裹著LDH納米多面體。在隨后的熱處理中，NiCo-LDH分解并伴隨著GO的還原形成Ni₂Co@rGO復(fù)合材料。研究表明，所獲得的結(jié)構(gòu)提供了高孔隙率和大表面積，并具有足夠暴露的界面以進(jìn)行轉(zhuǎn)化反應(yīng)。此外，緊密堆積的rGO組件具有強(qiáng)大的結(jié)構(gòu)完整性和良好的長程導(dǎo)電性，而褶皺納米片之間的間隙為快速離子/質(zhì)量轉(zhuǎn)移提供了“高速公路”。

圖1. Ni₂Co@rGO和S-Ni₂Co@rGO的合成方案

更重要的是，Ni₂Co納米合金具有優(yōu)異的硫吸附能力和電催化活性，正如一系列計(jì)算、物理化學(xué)和電化學(xué)表征所揭示的那樣，它有效地穩(wěn)定和加速了正極硫反應(yīng)，具有超過500圈的優(yōu)異循環(huán)性（每循環(huán)最低衰減0.034%）和高達(dá)5 C的倍率性能。此外，Ni₂Co@rGO作為負(fù)極基底時(shí)還表現(xiàn)出良好的親鋰性，能夠?qū)崿F(xiàn)枝晶生長抑制、均勻的鋰沉積和可逆的鋰電鍍/剝離?；谶@些特性，作者進(jìn)一步構(gòu)建了耦合S-Ni₂Co@rGO正極和 Li-Ni₂Co@rGO負(fù)極的Li-S全電池，在4.0 mg cm^-2的硫負(fù)載量和6 mL g^-1的低電解液/硫比（E/S）條件下實(shí)現(xiàn)了4.53 mAh cm^-2的高面容量和良好的循環(huán)性能?？傊?，這項(xiàng)工作提供了一種精細(xì)的雙重基底工程以同時(shí)提高優(yōu)質(zhì)Li-S電池的轉(zhuǎn)換可逆性和動力學(xué)，證明了開發(fā)高性能和實(shí)用Li-S電池的良好前景。

圖2. Li-S全電池的電化學(xué)性能

Finely-Dispersed Ni₂Co Nanoalloys on Flower-Like Graphene Microassembly Empowering a Bi-Service Matrix for Superior Lithium–Sulfur Electrochemistry, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202853

5. 金輝樂/侴術(shù)雷AFM綜述: 水系銨離子電池的研究進(jìn)展

在各種水系電池系統(tǒng)中，水系銨離子電池（AIBs）以其資源可承受性和極具競爭力的電化學(xué)性能等獨(dú)特優(yōu)勢，在未來大規(guī)模智能電網(wǎng)應(yīng)用的低成本儲能系統(tǒng)中顯示出巨大潛力并受到了廣泛研究。然而，水系A(chǔ)IBs的研究仍處于起步階段，AIBs系統(tǒng)仍有許多科學(xué)問題值得探索，因此對其發(fā)展現(xiàn)狀進(jìn)行系統(tǒng)總結(jié)是非常緊迫和必要的。

圖1. 水系A(chǔ)IBs的工作原理

在此，溫州大學(xué)金輝樂教授、侴術(shù)雷教授等人全面概述了水系A(chǔ)IBs的最新研究進(jìn)展，及時(shí)詳細(xì)總結(jié)了AIBs中的電解液和電池化學(xué)并指出了進(jìn)一步的挑戰(zhàn)和機(jī)遇。首先，作者介紹了水系A(chǔ)IBs的工作原理，其遵循普遍的“搖椅”式工作原理，以NH₄⁺的形式在電池內(nèi)部的正負(fù)電極之間來回傳遞。然后，作者總結(jié)了用于水系A(chǔ)IBs的各種電極材料和電解液并討論了研究現(xiàn)狀。其中，正極材料包括六氰基鐵酸鹽、釩氧化物和有機(jī)聚合物等，負(fù)極材料包括過渡金屬氧化物/硫化物、有機(jī)化合物等。此外，根據(jù)其溶解度討論了AIBs中不同濃度（稀釋和濃縮）電解液的研究進(jìn)展。接下來，作者簡要描述了用于研究水系A(chǔ)IBs系統(tǒng)中的電化學(xué)-結(jié)構(gòu)關(guān)系的關(guān)鍵技術(shù)，包括原位/異位衍射、電子顯微鏡、X射線光電子能譜、振動光譜技術(shù)及理論模擬/計(jì)算等。

圖2. 水系電池研究中常規(guī)表征方法的示意圖

最后，作者展望了未來水系A(chǔ)IBs的發(fā)展：（1）電極材料方面，PBAs因其優(yōu)異的電化學(xué)行為和與NH₄⁺完美匹配的晶格結(jié)構(gòu)而成為眾所周知的電活性材料，但其相對較小的質(zhì)量密度導(dǎo)致無競爭力的低體積容量。此外，與正極相比，負(fù)極材料似乎受到的關(guān)注相對較少；（2）電解液方面，理想的電解液通常需要具有實(shí)現(xiàn)NH₄⁺快速傳輸?shù)母唠x子電導(dǎo)率、穩(wěn)定且寬的電化學(xué)窗口、無寄生副反應(yīng)且與電極材料相容性好等特點(diǎn)。此外，電解液添加劑在提高電解液和電池性能方面也發(fā)揮著重要作用；（3）電池類型方面，與水系單離子電池相比，以NH₄⁺和二次離子作為電荷載體的銨基混合或雙離子電池可提供更高的工作電壓和能量密度。同時(shí)，柔性水系A(chǔ)IBs在柔性可穿戴電子產(chǎn)品中也顯示出潛在應(yīng)用。因此，銨基混合或雙離子電池和柔性水系A(chǔ)IBs需要更多的研究來支持其發(fā)展。

圖3. 水系NH₄⁺存儲方面的最新研究進(jìn)展

Research Development on Aqueous Ammonium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112179

6. 湖大魯兵安AFM: 結(jié)構(gòu)優(yōu)化磷烯用于超穩(wěn)定儲鉀，每循環(huán)衰減低至0.012%！

少層磷烯是一種很有前途的鉀離子電池（PIBs）負(fù)極材料，但在鉀化/脫鉀過程中存在性能差和體積膨脹大的問題。

在此，湖南大學(xué)魯兵安教授等人報(bào)道了一種用于高性能磷烯-碳納米管/聚苯胺（(P-CNTs)/PANI）復(fù)合材料的簡便合成方法。其中，該材料具體制備過程如下：首先，作者制備了厚度和尺寸分別為≈4.5 nm和≈0.1 μm的磷烯薄片，并將其和CNT球磨；然后，進(jìn)行原位溶液聚合以形成PANI涂層，最終得到 (P-CNTs)/PANI復(fù)合材料。研究表明，該復(fù)合材料中的CNTs作為電子傳輸通道，提高了磷烯的導(dǎo)電性。此外，正如TEM分析所證實(shí)，PANI涂層減輕了磷烯體積膨脹引起的結(jié)構(gòu)退化，這導(dǎo)致了超穩(wěn)定、高性能的鉀存儲。進(jìn)一步，作者評估了3 M KFSI/DME電解液對 (P-CNTs)/PANI循環(huán)穩(wěn)定性的影響，并使用其他五種電解液在1000 mA g^-1的電流密度下進(jìn)行了循環(huán)測試。結(jié)果顯示，3 M KFSI/DME電解液和磷基材料的組合表現(xiàn)出最好的電化學(xué)性能。

圖1. (P-CNTs)/PANI的合成及結(jié)構(gòu)表征

因此，作者進(jìn)一步研究了 (P-CNTs)/PANI負(fù)極在3 M KFSI/DME電解液中的電化學(xué)性能。簡而言之，該負(fù)極表現(xiàn)出以下特性：i）在穩(wěn)定循環(huán)期間，在50 mA g^-1下具有642.7 mAh g^-1的高可逆容量，在500 mA g^-1下具有417.6 mAh g^-1的最大可逆容量；ii）超穩(wěn)定的電化學(xué)性能，在500 mA g^-1下500次循環(huán)后容量保持率為94%，即每循環(huán)平均容量衰減率低至0.012%；iii）在2000 mA g^-1下具有147.8 mAh g^-1的優(yōu)異倍率性能。原位XRD分析表明，(P-CNTs)/PANI的鉀化/去鉀化過程可描述為：P? K₃P₁₁? K₄P₆? KP。甚至，基于(P-CNTs)/PANI負(fù)極和普魯士藍(lán)正極的全電池也顯示出良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在500 mA g^-1下200次循環(huán)后容量保持率為82%，CE > 98%?？傊撗芯繛殚_發(fā)高容量/穩(wěn)定性的PIB負(fù)極提供了一種新的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略。

圖2. 鉀離子全電池的電化學(xué)性能

Structure-Optimized Phosphorene for Super-Stable Potassium Storage, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203522

7. 張山青/林展NML: 環(huán)己烷十二醇添加劑實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定高性能的鋅負(fù)極！

水系鋅離子電池（AZIBs）具有不易燃、低成本和可持續(xù)的特點(diǎn)，是最有前途的電化學(xué)儲能裝置之一。然而，AZIBs存在諸多挑戰(zhàn)，包括在充放電過程中的枝晶生長、析氫、腐蝕和鋅負(fù)極的鈍化，因此必須克服上述挑戰(zhàn)才能實(shí)現(xiàn)其實(shí)際應(yīng)用。

在此，澳大利亞格里菲斯大學(xué)張山青教授、廣東工業(yè)大學(xué)林展教授等人報(bào)道了將一種具有多羥基基團(tuán)的有機(jī)小分子，即環(huán)己烷十二醇（CHD，CAS號：54890-03-8）用作水系ZnSO₄電解液的添加劑，從而有效地穩(wěn)定AZIBs中的Zn負(fù)極。作者預(yù)計(jì)CHD可用于實(shí)現(xiàn)以下兩個(gè)目的：首先，CHD可以與水合Zn(H₂O)₆²⁺結(jié)構(gòu)發(fā)生反應(yīng)形成新的水合絡(luò)離子，主要是[Zn(H₂O)_m (CHD)]²⁺，從而促進(jìn)電化學(xué)鍍鋅過程中的快速去溶劑化和成核；其次，CHD可以很容易地吸附在Zn負(fù)極上并形成保護(hù)層，這不僅有利于[Zn(H₂O)_m (CHD)]²⁺的均勻高效吸附和同時(shí)進(jìn)行的電化學(xué)電鍍過程，而且防止了HER反應(yīng)的發(fā)生和鈍化層的形成。接下來，作者通過實(shí)驗(yàn)和DFT理論計(jì)算驗(yàn)證了所提出的CHD工作機(jī)制。

圖1. CHD在電極/電解液界面上的工作機(jī)制

電化學(xué)測試結(jié)果表明，在0.1 mg mL^-1CHD的極低濃度和1 mAh cm^-2的固定電鍍?nèi)萘肯?，Zn|Zn對稱電池在2 mA cm^-2時(shí)的可逆鋅電鍍/剝離可長達(dá)2200小時(shí), 在 5 mA cm^-2時(shí)為1000小時(shí)，在10 mA cm^-2時(shí)為650小時(shí)。此外，使用CHD添加劑的Zn|V₂O₅全電池在?~?5 mg cm^-2的高質(zhì)量負(fù)載、2.0 A g^-1下2000次循環(huán)后可實(shí)現(xiàn)175 mAh g^-1的高比容量，每循環(huán)容量衰減低至0.004%。而不使用CHD添加劑的Zn|V₂O₅全電池在2000次循環(huán)后僅保持54 mAh g^-1的低比容量，每循環(huán)容量衰減高達(dá)0.03%。因此，Zn|V₂O₅全電池在實(shí)際運(yùn)行條件下如此顯著的長循環(huán)壽命和容量性能使AZIBs取得了新突破，證明了CHD添加劑對提高AZIBs性能的顯著影響。

圖2. Zn|V₂O₅全電池的電化學(xué)性能

Cyclohexanedodecol-Assisted Interfacial Engineering for Robust and High-Performance Zinc Metal Anode, Nano-Micro Letters 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00846-0

8. 朱永春/武曉君ACS Nano: 牙釉質(zhì)啟發(fā)的納米羥基磷灰石層用于穩(wěn)定鋅負(fù)極！

水系鋅離子電池（AZIBs）由于具有高理論容量、豐富的天然豐富度和優(yōu)越的安全性能等優(yōu)點(diǎn)而得到了迅速發(fā)展。然而，嚴(yán)重的枝晶生長和副反應(yīng)導(dǎo)致鋅負(fù)極的不穩(wěn)定性，因此限制了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)武曉君教授、朱永春副教授等人受牙釉質(zhì)納米結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，在鋅負(fù)極上設(shè)計(jì)了一種柔性牙釉質(zhì)納米羥基磷灰石（E-nHAP）層以增強(qiáng)其穩(wěn)定性。納米HAP是牙釉質(zhì)的主要成分，具有優(yōu)異的機(jī)械性能。在HAP的晶胞中，兩個(gè)不同的陽離子位點(diǎn)Ca（1）和Ca（2）允許Zn取代而保持晶體結(jié)構(gòu)不變。由于E-nHAP層中Zn²⁺和Ca²⁺之間的離子交換，E-nHAP@Zn的電極/電解液界面具有豐富的親鋅位點(diǎn)。在鍍鋅過程中，轉(zhuǎn)移的Zn²⁺將被這些親鋅位點(diǎn)吸附，從而可以控制均勻的Zn²⁺通量。同時(shí)，吸附在表面的Zn²⁺將被局部還原為Zn⁰從而提供均勻的成核位置以實(shí)現(xiàn)無枝晶鋅沉積。此外，微溶性納米HAP可在不影響E-nHAP層的高機(jī)械柔韌性的情況下將電解液的pH值調(diào)節(jié)到合適的值（5.1），從而形成更溫和的電解液以有效抑制副產(chǎn)物的形成。

圖1. 電解液pH調(diào)節(jié)以抑制腐蝕和HER

因此，E-nHAP@Zn在對稱電池中表現(xiàn)出更低的電荷轉(zhuǎn)移電阻和更小的電壓極化，在不同的電流密度（分別為0.1、0.5、1、5 和 10 mA cm^-2）和面積容量（分別為 0.1、0.5、1、2.5和5 mA h cm^-2）下均實(shí)現(xiàn)了比裸Zn更高的長循環(huán)穩(wěn)定性，這證明E-nHAP層可以有效地提高Zn電鍍/剝離的穩(wěn)定性和快速的Zn²⁺傳輸動力學(xué)。令人印象深刻的是，即使循環(huán)超過1000次，E-nHAP@Zn||E-nHAP@Cu電池也可獲得99.8%的高CE。此外，E-nHAP@Zn||CNT/MnO₂全電池在1 A g^-1下1600次循環(huán)后實(shí)現(xiàn)了95.3% 的出色容量保持率，平均CE為 99.86%。這項(xiàng)工作表明，離子交換吸附和電解液pH調(diào)節(jié)是提高可充電AZIB穩(wěn)定性的有效策略。更重要的是，受自然界生物納米結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，構(gòu)建穩(wěn)定的金屬電極界面可以促進(jìn)電化學(xué)儲能技術(shù)的發(fā)展。

圖2. E-nHAP@Zn負(fù)極的電化學(xué)性能

Enamel-like Layer of Nanohydroxyapatite Stabilizes Zn Metal Anodes by Ion Exchange Adsorption and Electrolyte pH Regulation, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c02448

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