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ACS Catalysis: 聚乙二醇包覆的Sn催化劑加速CO2RR中間體形成速率

加速CO₂循環(huán)對(duì)于防止全球變暖至關(guān)重要。電催化CO₂還原能夠?qū)⑵溆行мD(zhuǎn)化為高附加值的化合物。在CO₂的電解合成過程中，電壓的增加加速了目標(biāo)產(chǎn)物的合成并增強(qiáng)了副產(chǎn)物的形成。

先前研究的電催化劑不會(huì)通過參數(shù)調(diào)整來提高中間物形成速率。因此，筑波大學(xué)Yoshikazu Ito和大阪大學(xué)Yoshikazu Ito等報(bào)道了一種可吸收附CO₂的聚乙二醇(PEG)覆蓋的 Sn催化劑(PEG/p-Sn)，用于電催化CO₂RR。

對(duì)于PEG/p-Sn，Sn表面上的PEG促進(jìn)了CO₂在催化劑表面的吸附和轉(zhuǎn)移，從而提高了中間物甲酸鹽的形成速率。而利用PEI覆蓋的Sn催化劑沒有加速甲酸鹽的形成。

密度泛函理論(DFT)表明CO₂分子被PEG捕獲，吸附的CO₂分子以低能壘從PEG 轉(zhuǎn)移到下面的Sn表面進(jìn)行反應(yīng)。表面完全被PEG覆蓋的Sn催化劑可以作為收集/儲(chǔ)存位點(diǎn)，并有助于維持CO₂的持續(xù)供應(yīng)，以維持催化劑表面CO₂的高濃度并加速甲酸鹽形成過程，同時(shí)保持高選擇性和法拉第效率。

平均電流密度(p-Sn、PEG/p-Sn和PEI/p-Sn分別為34.5 mA cm^-2、52.7 mA cm^-2和45.8 mA cm^-2)下的甲酸鹽法拉第效率(對(duì)于甲酸鹽形成過程)為p-Sn為75%，PEG/p-Sn為99%，PEI/p-Sn為 74%。另外，在 -1200 mV_RHE下PEG/p-Sn上甲酸鹽生成速率比p-Sn高2倍。

Polyethylene glycol covered Sn catalysts accelerate the formation rate of formate by carbon dioxide reduction. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02646

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/13/51925173a7/

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